【摘 要】
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砷(As)是一种剧毒元素,尤其是无机砷中的As(Ⅲ),毒性是As(Ⅴ)的60倍,常规水处理方法很难有效治理。本文采用吸附法对水中As(Ⅲ)的深度去除进行了研究,制备了一种氧化铝基铁锰羟基氧化物复合材料用于氧化并吸附As(Ⅲ),并对吸附过程和吸附机理进行了系统研究。主要内容及结论如下:(1)采用强制水解法将β-FeOOH负载到Al2O3(A)表面,合成了β-FeOOH@Al2O3(FA),采用沉积沉
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砷(As)是一种剧毒元素,尤其是无机砷中的As(Ⅲ),毒性是As(Ⅴ)的60倍,常规水处理方法很难有效治理。本文采用吸附法对水中As(Ⅲ)的深度去除进行了研究,制备了一种氧化铝基铁锰羟基氧化物复合材料用于氧化并吸附As(Ⅲ),并对吸附过程和吸附机理进行了系统研究。主要内容及结论如下:(1)采用强制水解法将β-FeOOH负载到Al2O3(A)表面,合成了β-FeOOH@Al2O3(FA),采用沉积沉淀法将Mn O2负载到FA表面,合成了Mn O2/β-FeOOH@Al2O3(MFA)吸附剂;进行单因素实验获得了MFA的最佳制备条件:Fe3+浓度0.02 M,水解温度100℃,KMn O4浓度0.5 g/L;微结构解析结果表明,MFA为核壳结构,球形和草丛形的Mn O2包覆在外层,内层为β-FeOOH以及Al2O3。负载铁锰后的MFA比表面积增大至41.0675 m~2/g,表面羟基官能团明显增多。(2)采用静态吸附法研究了含As溶液pH和共存离子对吸附性能的影响,结果表明,p H增大和PO43-等离子的共存都会抑制砷的吸附;动力学研究表明,吸附过程符合准二级模型;热力学过程符合Freundlich等温模型,理论最大吸附量35.7143 mg/g;对吸附机理的研究表明,MFA表面草丛状的Mn O2将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),并伴随着草丛状Mn O2逐渐消失,裸露出下层的β-FeOOH和Al2O3,氧化生成的As(Ⅴ)与β-FeOOH和Al2O3表面的-OH官能团发生离子交换被吸附,此外氢键等物理吸附作用也同时存在。(3)以实验和分析检测结果为支撑开展了MFA对As的吸附模拟研究。对H2As O4-在Al2O3和β-FeOOH表面的化学吸附进行模拟计算,得到了多种吸附构型,最大吸附能分别为-2.747 e V和-5.186e V,并对构型中成键情况、电子转移、轨道杂化等进行了分析,深度解析了化学吸附过程及吸附机理;对H3As O3在Al2O3表面和H2As O4-在β-FeOOH表面的物理吸附进行了模拟,得到范德华力和氢键等分子间作用力的种类、分布和强度的吸附特征。图24幅,表12个,参考文献107篇
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