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内嵌金属富勒烯以其独特的结构和性质，成为国际上富勒烯化学的研究热点。它不仅在生物医药、材料科学等领域表现出广泛的应用前景；同时，在光学方面也具有优良的光物理性能，有望在光计算、光记忆、光信号处理及控制器和光限幅等方面得到应用。本文从理论角度研究内嵌金属富勒烯中内嵌金属原子或原子团和外笼间的相互作用对其非线性光学性质的影响，从而达到为实验工作者设计和合成出具有重要应用的光学材料提供积极的理论指导作用。本研究分为五个部分：
第一章，对内嵌金属富勒烯这一研究课题进行了背景综述，包括其发展历史、研究概况、特性和应用价值以及本课题的提出和研究意义。
第二章，介绍了计算方法及相关理论，如量子化学基础理论和含时密度泛函理论。同时，我们也对非线性光学极化率的计算方法做了简单介绍。就计算过程具体而言，我们首先用Gaussian程序中的B3LYP方法在不同基组水平上对所研究化合物的几何构型进行了优化，在优化所得构型的基础上，运用含时密度泛函理论在不同基组水平上对它们的激发态性质进行理论研究，最后结合态求和方法对它们在不同光学过程中的三阶非线性极化率以及双光子吸收截面进行研究。通过比较和分析计算结果，解释和总结了分子的结构与其光学性质之间的内在联系。
第三章，选取M@C82(M=Sc，Y，La)为研究对象，探讨不同大小的原子嵌入富勒烯C82笼后对光学性质的影响。计算结果表明，M@C82(M=Sc，Y, La)富勒烯随着内嵌金属原子半径的增大，在低能量区吸收峰有显著红移，三阶非线性光学极化率和双光子吸收截面逐渐增大。在第二节中，我们选取Scn@C82(n=1-3)作为研究对象，探索Sc嵌于C82笼中的三个化合物，其内部金属原子数目的不同对其非线性光学性质的影响，计算结果表明，在富勒烯中嵌入一个金属原子将增大三阶极化率而嵌入两个或多个反而会导致三阶极化率的减小，这与实验测得的结果是一致的。另外，我们根据计算结果作出了双光子吸收谱图并分析了贡献于吸收峰轨道来源。我们发现所研究的化合物的双光子吸收截面值的变化趋势和其三阶极化率是一样的，都是随着内嵌Sc金属簇的增大而减小，即Sc@C82＞Sc2@C82＞Sc3@C82.
第四章，以内嵌富勒烯Sc4-nAn@Ck(A=C，n=2，k=68；A=N，n=1，k=68，78，80)为研究对象，探讨内嵌的金属非金属原子簇对富勒烯光学性质的影响并预测其光学透过率，从而为实验工作者设计和合成出具有重大意义的光限幅材料提供理论指导。结果表明，内嵌金属富勒烯与空心外笼相比较，其双光子吸收峰有红移现象，非线性光学吸收较小，光学透过率较大。而且内嵌金属簇中所含金属数目少的反而具有更大的双光子吸收系数。
第五章，结了整个计算工作，并提出了下一步的工作设想。