闭路涡动相关法测量氧化亚氮和一氧化氮通量的应用研究

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氧化亚氮(N2O)是重要的温室气体,而且是破坏平流层臭氧(O3)的首要人为源成分。一氧化氮(NO)是一种活性气体,排放的NO在几分钟内就与二氧化氮(NO2)达到光化学平衡。NO和NO2统称为氮氧化物(NOx)。NOx是O3和光化学二次污染物的反应前体物,同时也是形成光化学烟雾的源,其氧化产物硝酸还是形成酸雨的重要成分。陆地生态系统是N2O和NO重要的排放源。准确、高精度地测定陆地生态系统和大气之间的N2O和NO交换通量一直是开展陆地生态系统氮循环和大气温室气体源/汇研究的基础。
  随着激光吸收光谱技术发展,闭路涡动相关(EC)法方法已经成功地应用于陆地生态系统和大气间N2O和NO交换通量测量。虽然国内外有一些应用闭路EC法对N2O和NO通量进行观测的研究,但已有观测研究几乎未讨论闭路通量观测系统适用性,以及评估不同设计方案和维护方法对通量观测可能造成的影响。低信噪比数据通量计算结果不准确,目前还未有将小波分析方法应用于改进低信噪比的气体数据处理方法的研究报道。N2O和NO通量与环境变量之间关系复杂,很难用平均日变化法、非线性回归和查表法等传统的数据插补方对缺失的数据进行插补,还未有应用人工神经网络方法进行N2O和NO通量数据插补的探索研究。
  本研究以我国南方一个典型亚热带农田生态系统(蔬菜地)为研究对象,采用闭路EC法对N2O和NO通量进行周年连续实验观测。设计和优化闭路EC法通量观测系统,总结系统维护方案。对通量进行误差分析,客观评价观测系统的适用性。对于低信噪比的数据,应用小波分析进行分解和去噪音,改进了计算方法。尝试使用三种人工神经网络模拟N2O和NO通量,并使用最优的神经网络对缺失的数据进行插补。全文的主要结论如下:
  (1)基于闭路激光气体分析仪,设计了一套闭路涡动相关法N2O和NO通量观测系统。根据为期四个月的野外实验,测试并优化观测系统各项设置参数,包括采样管路的设计、采样流量的确定、过滤膜的使用、管路加热的设置等,摸索和总结出一套适合闭路EC观测系统野外运行的日常维护方案,并结合两个具体案例,说明观测系统的设计和维护对观测数据的影响。基于预实验的结果,初步验证了该通量观测系统具有一定环境适用性。
  (2)闭路EC法通量观测系统,对蔬菜地N2O和NO通量进行周年连续观测,获取的有效半小时通量的比例分别为51.2%和45.0%,在电力供应和样地下垫面条件得以改善的情况下,有效数据的比例至少能提高20%。该观测系统对半小时N2O和NO通量的平均检测限(95%置信区间)分别为10.3和11.9μgNm-2h-1,高于此检测限的N2O和NO通量比例分别为99.2%和60.1%,表明该观测系统可以有效测量全年的N2O排放通量,也可以有效测量到全年NO累积排放通量中的绝大部分通量。EC法和静态暗箱法N2O和NO通量之间的对比尽管存在不确定性,但基于上述结果,验证了该观测系统能胜任于N2O和NO通量的长期连续测量。
  (3)在应用小波分析对低信噪比气体进行数据处理时,本研究找到两种应用方法,第一种是直接对低信噪比的气体浓度数据进行噪音的剔除,然后用去除噪音的数据计算通量;第二种是从气体浓度和垂直风速即两维的角度考虑,先对两者进行分解,然后在通量矩阵中剔除含有噪音的部分。第一种应用方法只能实现部分低信噪比数据通量的准确计算,而第二种应用方法能够实现对所有的低信噪比数据通量的计算,计算结果会系统性的偏低,其准确性还需要进一步的验证。
  (4)网络结构和参数优化对于提高神经网络模拟的效果至关重要。广义回归神经网络在平滑因子为0.05时,能够对N2O通量取得最好的模拟效果(R2=0.66)。误差后向传播神经网络在采用softmax激活函数、trainbr训练算法和GA优化算法条件下,能够对NO通量得到最好的模拟效果(R2=0.93)。经过数据插补,N2O通量的平均值由170.1变为173.2μgNm-2h-1,NO通量的平均值由82.1变为49.4μgN m-2h-1。
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