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二氧化碳等温室气体对地球系统的辐射平衡具有非常重要的作用,全球温室气体浓度上升及其气候变化效应己引起各国政府和科学研究团体的高度重视。中国科学院大气物理研究所于“十三五”期间实施了国家重点研发计划“京津冀城市群高时空分辨率碳排放监测及应用示范”,目标是监测京津冀地区CO2时空分布及其浓度的变化趋势。地基傅里叶红外光谱仪(FTIR)通过观测太阳直接红外辐射光谱,然后对观测光谱进行反演可以获得大气温室气体浓度,该仪器已经成为大气温室气体监测的一种重要手段,也是全球碳柱观测网络(TCCON)的重要技术支撑。目前TCCON全球范围内已发展到25个观测站点,不均匀地分布在世界各地,但在华北地区仍然是空白。因此,在华北地区设立一个地基FTIR观测站点并加入TCCON网络具有重要意义。受各种复杂因素的影响,卫星反演大气温室气体成分的数据质量存在一定的误差,系统和全面地验证是卫星数据产品获得应用的前提和关键环节。目前华北地区能用于碳同化模式的高精度地基观测站点甚少,给碳同化模式模拟效果带来很大挑战,利用高精度的地基观测资料验证和评估碳模式产品也是模式应用的前提。
本文围绕香河站地基FTIR的观测、CO2、CH4等重要温室气体及CO的反演算法以及数据质量控制、OCO-2卫星的CO2产品以及TROPOMI卫星CH4、CO产品的地基验证、CarbonTracker模拟CO2产品的质量评估开展了细致研究。获得的主要结论如下:
(1)利用中国科学院大气物理研究所香河大气综合观测站高分辨率地基傅里叶光谱仪按照TCCON观测规范开展了一年多的太阳直射高分辨率红外光谱观测,包括利用HCl标气对仪器线形函数ILS的密集监测,仪器观测太阳光谱分辨率达到0.02cm-1。香河站地基傅里叶光谱仪的HCl标气监测反演的仪器线形函数最大调制效率振幅平均损失为2.2%±0.4%,最大相位误差绝对值为0.014rad,满足TCCON调制效率损失小于5%、相差小于0.02rad的要求,仪器信噪比普遍保持在300以上,香河站地基光谱仪一直处于良好的工作状态,观测的太阳直射红外光谱数据具有很高的质量,为CO2等温室气体浓度反演奠定了良好基础。
(2)利用TCCON网络采用的先进反演算法软件GGG2014对2018年6月至2019年7月期间的香河站地基傅里叶观测红外光谱进行了反演,光谱反演产品分析表明,香河站FTIR观测XCO2值夏季低,冬季高,与北半球中纬度地区Pasadena站、Lamont站和Karlsruhe站季节变化均较为一致,但香河站XCO2季节振幅较大。XCH4春季较低而夏秋季较高,和Pasadena,Lamont以及Karlsruhe具有明显不同的特征,这3个站点在夏秋季XCH4值偏低,冬春季XCH4偏高。FLEXPART10天后向轨迹表明,当香河站XCO2、XCH4、XCO浓度出现高值时,主要是来自香河站南方以及华北平原的区域源排放气团的贡献。而在清洁天气时,XCO2、XCH4、XCO浓度较低,主要是来自内蒙古、蒙古洁净气团的远距离输送。
(3)利用香河站地基FTIR XCO2、XCH4、XCO观测反演数据对OCO-2卫星观测反演XCO2产品、TROPOMI卫星观测XCH4、XCO产品进行了地基验证和质量评估,为华北地区卫星温室气体产品验证提供地面支撑。评估结果表明,OCO-2XCO2产品和香河站地基观测结果的系统偏差为-0.620ppm,随机偏差为1.20ppm,相关系数达到0.959,说明OCO-2卫星产品在华北地区精度高、质量好。香河站地基FTIR和卫星TROPOMI XCH4的日均值的系统偏差为-0.6%,随机偏差为0.55%;卫星TROPOMIXCO和地基FTIR的日均值的系统偏差为2.05%,随机偏差为7.82%,对比结果表明TROPOMI XCH4和XCO产品在华北地区质量可靠。
(4)利用香河站地基FTIR XCO2观测数据、香河站和兴隆站Picarro观测数据对华北地区CarbonTracker CO2模式产品进行了验证和评估,为模式产品优化调整提供了方案,指出了模式采用的EDGAR和CDIAC人为排放清单在华北地区也有相应比例的低估,需要较大幅度的修正。通过验证研究发现,在华北地区CT2019NRT CO2产品主要受其化石燃料燃烧模块CO2模拟分量主导,而与野火模块、海洋模块、生物圈模块的CO2模拟分量相关性较低。但是化石燃料燃烧模块CO2模拟分量在2018年11月、12月、2019年1月与实际观测相比存在一定低估,在香河站和兴隆站分别低估了16%和14%。这说明在这3个月中,模式中基于EDGAR、CDIAC的化石燃料燃烧排放数据与华北地区实际排放强度存在很大偏差。基于该模式在香河站和兴隆站低估系数的均值,对两个站点化石燃料燃烧模块CO2模拟分量进行14%的放大调整,优化调整之后的CO2浓度在2018年11、12月、2019年1月的模拟值与地基Picarro观测CO2相对较大的偏差明显减小了,与华北地区实际情况更加相符,这也意味着模式采用的EDGAR和CDIAC人为排放清单在华北地区也有相应比例的低估。
本文围绕香河站地基FTIR的观测、CO2、CH4等重要温室气体及CO的反演算法以及数据质量控制、OCO-2卫星的CO2产品以及TROPOMI卫星CH4、CO产品的地基验证、CarbonTracker模拟CO2产品的质量评估开展了细致研究。获得的主要结论如下:
(1)利用中国科学院大气物理研究所香河大气综合观测站高分辨率地基傅里叶光谱仪按照TCCON观测规范开展了一年多的太阳直射高分辨率红外光谱观测,包括利用HCl标气对仪器线形函数ILS的密集监测,仪器观测太阳光谱分辨率达到0.02cm-1。香河站地基傅里叶光谱仪的HCl标气监测反演的仪器线形函数最大调制效率振幅平均损失为2.2%±0.4%,最大相位误差绝对值为0.014rad,满足TCCON调制效率损失小于5%、相差小于0.02rad的要求,仪器信噪比普遍保持在300以上,香河站地基光谱仪一直处于良好的工作状态,观测的太阳直射红外光谱数据具有很高的质量,为CO2等温室气体浓度反演奠定了良好基础。
(2)利用TCCON网络采用的先进反演算法软件GGG2014对2018年6月至2019年7月期间的香河站地基傅里叶观测红外光谱进行了反演,光谱反演产品分析表明,香河站FTIR观测XCO2值夏季低,冬季高,与北半球中纬度地区Pasadena站、Lamont站和Karlsruhe站季节变化均较为一致,但香河站XCO2季节振幅较大。XCH4春季较低而夏秋季较高,和Pasadena,Lamont以及Karlsruhe具有明显不同的特征,这3个站点在夏秋季XCH4值偏低,冬春季XCH4偏高。FLEXPART10天后向轨迹表明,当香河站XCO2、XCH4、XCO浓度出现高值时,主要是来自香河站南方以及华北平原的区域源排放气团的贡献。而在清洁天气时,XCO2、XCH4、XCO浓度较低,主要是来自内蒙古、蒙古洁净气团的远距离输送。
(3)利用香河站地基FTIR XCO2、XCH4、XCO观测反演数据对OCO-2卫星观测反演XCO2产品、TROPOMI卫星观测XCH4、XCO产品进行了地基验证和质量评估,为华北地区卫星温室气体产品验证提供地面支撑。评估结果表明,OCO-2XCO2产品和香河站地基观测结果的系统偏差为-0.620ppm,随机偏差为1.20ppm,相关系数达到0.959,说明OCO-2卫星产品在华北地区精度高、质量好。香河站地基FTIR和卫星TROPOMI XCH4的日均值的系统偏差为-0.6%,随机偏差为0.55%;卫星TROPOMIXCO和地基FTIR的日均值的系统偏差为2.05%,随机偏差为7.82%,对比结果表明TROPOMI XCH4和XCO产品在华北地区质量可靠。
(4)利用香河站地基FTIR XCO2观测数据、香河站和兴隆站Picarro观测数据对华北地区CarbonTracker CO2模式产品进行了验证和评估,为模式产品优化调整提供了方案,指出了模式采用的EDGAR和CDIAC人为排放清单在华北地区也有相应比例的低估,需要较大幅度的修正。通过验证研究发现,在华北地区CT2019NRT CO2产品主要受其化石燃料燃烧模块CO2模拟分量主导,而与野火模块、海洋模块、生物圈模块的CO2模拟分量相关性较低。但是化石燃料燃烧模块CO2模拟分量在2018年11月、12月、2019年1月与实际观测相比存在一定低估,在香河站和兴隆站分别低估了16%和14%。这说明在这3个月中,模式中基于EDGAR、CDIAC的化石燃料燃烧排放数据与华北地区实际排放强度存在很大偏差。基于该模式在香河站和兴隆站低估系数的均值,对两个站点化石燃料燃烧模块CO2模拟分量进行14%的放大调整,优化调整之后的CO2浓度在2018年11、12月、2019年1月的模拟值与地基Picarro观测CO2相对较大的偏差明显减小了,与华北地区实际情况更加相符,这也意味着模式采用的EDGAR和CDIAC人为排放清单在华北地区也有相应比例的低估。