【摘 要】
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该论文重点考察了氧化还原预处理对Pd/TiO、Pd/CeO和Pd/CeO-TiO催化剂的CO低温氧化反应性能的影响,结合详细的物理化学性质表征,提出了不同催化剂上CO、O的活化途径以及氧化
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该论文重点考察了氧化还原预处理对Pd/TiO<,2>、Pd/CeO<,2>和Pd/CeO<,2>-TiO<,2>催化剂的CO低温氧化反应性能的影响,结合详细的物理化学性质表征,提出了不同催化剂上CO、O<,2>的活化途径以及氧化反应机理.主要研究内容和结论如下:1.氧化还原预处理对各种负载Pd催化剂CO低温氧化反应性能有不同的影响.Pd/CeO<,2>-TiO<,2>催化剂显示出优于Pd/CeO<,2>和Pd/TiO<,2>的CO低温氧化反应活性,室温即可实现CO完全氧化,Pd/Ce20Ti(Ce/Ti摩尔比为0.20)显示出最好的活性与稳定性.2.H<,2>-TPR和CO-TPR结果表明各种载体负载的Pd催化剂还原性能不同.XRD检测结果表明,PdO在各种载体上均处于高分散状态.Pd/TiO<,2>催化剂中的PdO在室温下即可被H2完全还原,而在CO中,室温下仅限于与CO接触的最外层PdO的还原,内层的PdO核需升温才可以还原.3.各种载体及预处理催化剂上CO氧化活性位不同,导致反应机理不同.Pd/TiO<,2>催化剂上的CO低温氧化反应遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理,在pd<0>上弱吸附的CO和O<,2>反应生成CO<,2>.预处理对催化活性的影响体现在活性中心pd<0>在催化剂中所占比例不同.4.Pd与各种载体之间的相互作用本质归结于电子因素和几何因素两方面效应.CO吸附红外漫反射谱(DRIFTS)显示各催化剂中CO-Pd的吸附性不同,反映了金属载体电子效应不同;而CO-TPR显示PdO不同的还原性,源于其在载体上的位置或取向附生方向的不同,反映了几何因素对金属-载体相互作用的影响.5.Pd/CeO<,2>-TiO<,2>催化剂优良的CO低温氧化活性源于Pd-Ce-Ti之间的相互作用.Pd与各种载体之间的相互作用源于电子和几何两方面因素.Pd-Ce-Ti之间的相互作用提高了PdO和CeO<,2>的还原性,促进了低温下CO和O<,2>的活化.Pd/Ce<,2>0Ti是这种相互作用优化的结果.
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