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鉴于人类对能源日益增长的需求，以及对环境方面的重视，人们越来越关注于涉及清洁和非化石燃料路径的可持续能源系统。燃料电池、金属-空气电池和水分解等电化学过程是最有前途的可再生能源技术，为满足能源需求和环境问题带来了巨大希望。开发高效、低成本的先进电催化剂，应用于大规模的电化学装置中，是实现这一愿景的关键，也是一个巨大的科学挑战。贵金属(如铂、铱)和非贵金属(如铁、钴)及其化合物(如氧化物、氮化物)作为高效的能源转化催化剂、重要的化工产品生产和储存在许多工业过程中都得到了广泛的研究。然而，它们往往具有成本高、选择性低、耐久性差、对毒气敏感及有可能带来新的环境问题。作为一种低成本的替代方案，第一种碳基无金属催化剂(基于N掺杂碳纳米管的C-MFC)于2009年被发现。从那时起，各种C-MFC被证明显示出与金属基催化剂相似甚至更好的催化性能。无金属含碳催化剂的潜在应用研究也扩展到许多其他电化学反应和可再生能源转化中，包括电化学析氢反应(HER)和析氧反应(OER)。因此，寻找具有高活性、高稳定性和高选择性的无金属含碳催化剂是最有希望的候选催化剂之一。氢被认为是清洁能源最有前景的选择之一，而析氢反应(HER)是一种广泛采用的制氢方法，氧还原反应(ORR)和氧释放反应(OER)是燃料电池、水分解和其他可持续能源技术的重要电极过程。此外，对于必须克服的动力学过电位，ORR和OER过程是缓慢的。在相同的电催化体系中，对ORR具有良好催化活性的催化剂往往对OER表现出较差的活性，反之亦然，因此双功能电催化剂在这些领域具有重要意义。在同一电解液中，特别是在碱性溶液中，其受OER的控制。因此，如何在碱性溶液中高效、实用性地实现水的整体分解和调度，以及为OER和HER寻找高性能、低成本的电催化剂，仍然是一个重大的挑战。尽管这是一项具有挑战性的任务，但对HER、OER和ORR来说，经济、稳定、高效的多功能电催化剂仍有待开发。
本论文的主要研究内容如下：
1)利用玉米秸秆炭黑(CSS)和三聚氰胺的混合物进行热解，制备了比表面积高、活性中心大、吡啶/吡咯氮原子比高的N掺杂多层多孔碳纳米片催化剂(NPCSS)。与不含三聚氰胺的玉米秸秆炭黑相比，NPCSS具有更高的电化学活性位点和更小的传质阻力，在1MKOH溶液中具有更好的水裂解活性。在电流密度为10mAcm-2时，NPCSS的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的过电位分别为195mV和358mV。实现了生物质碳的高附加值利用。
2)研究了一种简单的热解模式，在900℃下通过热解石墨烯氧化物(GO)、植酸(PA)和聚乙烯亚胺(PEI)的组装而成的杂化超级分子，合成氮(N)、磷(P)和氧(O)掺杂(即三掺杂)缺陷丰富的多孔碳基电催化剂(GNP-900)。研制的GNP-900对HER和OER显示出高的电催化活性，其Tafel斜率分别为72mVdec-1和129mVdec-1，达到j=±10mAcm-2的电流密度分别只需要134mV和283mV。此外，GNP-900对ORR具有良好的电催化性能，其正起始电位为1.0V，半波电位(E1/2)为0.84V，显示出极好的循环耐久性。多孔GNP-900的优异电催化性能主要归因于其表面的三掺杂杂原子和丰富的缺陷位置。
本论文的主要研究内容如下：
1)利用玉米秸秆炭黑(CSS)和三聚氰胺的混合物进行热解，制备了比表面积高、活性中心大、吡啶/吡咯氮原子比高的N掺杂多层多孔碳纳米片催化剂(NPCSS)。与不含三聚氰胺的玉米秸秆炭黑相比，NPCSS具有更高的电化学活性位点和更小的传质阻力，在1MKOH溶液中具有更好的水裂解活性。在电流密度为10mAcm-2时，NPCSS的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的过电位分别为195mV和358mV。实现了生物质碳的高附加值利用。
2)研究了一种简单的热解模式，在900℃下通过热解石墨烯氧化物(GO)、植酸(PA)和聚乙烯亚胺(PEI)的组装而成的杂化超级分子，合成氮(N)、磷(P)和氧(O)掺杂(即三掺杂)缺陷丰富的多孔碳基电催化剂(GNP-900)。研制的GNP-900对HER和OER显示出高的电催化活性，其Tafel斜率分别为72mVdec-1和129mVdec-1，达到j=±10mAcm-2的电流密度分别只需要134mV和283mV。此外，GNP-900对ORR具有良好的电催化性能，其正起始电位为1.0V，半波电位(E1/2)为0.84V，显示出极好的循环耐久性。多孔GNP-900的优异电催化性能主要归因于其表面的三掺杂杂原子和丰富的缺陷位置。