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全球大气气溶胶和大气化学模式是研究全球大气污染物跨界输送的重要工具，同时，它作为地球系统模式的大气气溶胶分支模式，为预测气候效应提供基础。IAP-AACM是中科院大气物理研究所自主研发的大气化学传输模式，目前已完成在中科院地球系统模式CAS-ESM中的耦合。本文首先对IAP-AACM不同化学机制和离线、在线版本模拟结果作了全面评估，以了解模式模拟大气化学物质时空变化的能力，明确模式已有能力和不足之处，以期提出模式在未来研究中的改进方向。由于大气化学成分在湍流大气中分布的非均一性，次网格尺度的大气化学和气溶胶形成过程对于气溶胶质量浓度和数浓度的模拟具有明显的影响。本文在IAP-AACM中发展了一套针对高架点源硫酸盐形成的次网格参数化方案，以改进模式对气溶胶时空分布的模拟能力。
对IAP-AACM全球痕量气体的模拟评估表明:在全球范围内，模式对痕量气体的模拟与外场观测结果基本吻合，大部分在观测值的2倍以内。模式很好的再现了臭氧(O3)年平均浓度的空间分布，大部分地区归一化平均偏差(NMB)在-0.34至0.1之间，并较好的表征了全球大部分地区O3季节变化。模式在北半球陆地O3季节变化的模拟偏差和模式未考虑平流层化学有关，另外不准确的气象条件和粗分辨率对复杂下垫面快速变化的梯度解析能力有限也是造成偏差的原因。二氧化氮(NO2)模拟与站点观测一致性较好，NMB在±0.16范围内。二氧化硫(SO2)在大部分地区与观测结果一致，在北美东部和欧洲高估。由于沉降和氧化过程对SO2的清除率较低，IAP-AACM的SO2比其他模式寿命更长，全球总量(0.63 Tg S/yr)处于0.2-0.69 Tg S/yr范围的较高一端。IAP-AACM低估了海洋上的一氧化碳(CO)，主要是由于模式中较高的氢氧自由基浓度造成CO氧化损失较多，另外海洋自然排放源也被低估。
对IAP-AACM气溶胶的评估表明:含碳气溶胶和硫酸盐(ASO4)的总量与其他模式相似，模式对黑碳气溶胶的模拟能力优于二次气溶胶。在东亚地区，ASO4的模拟与观测一致性较高(NMB=0.36)，但是在欧洲和北美高估(NMB分别为1.1和1.94)。在北美地区，硝酸盐和铵盐模拟与的观测较为一致(NMB在±0.5范围内)。有机碳气溶胶(OC)的低估主要是由于二次有机物的形成途径不充分和OC的排放被低估。和卫星观测的对比表明，IAP-AACM的气溶胶光学厚度季节和空间变化特征与观测基本一致。
加入次网格参数化方案后，和观测的对比表明次网格方案对ASO4和铵盐的模拟相关性和模拟偏差有较明显的改善，尤其是在大型点源附近的区域，对于改善二次无机气溶胶(SNA)的模拟偏差具有非常重要的意义。模式在次网格ASO4的氧化和核化过程模拟上具有更合理的时空分布。在北半球中纬度地区，春夏季氧化比例（fox）高于秋冬季。冬季白天fox在1％-9％之间，夏季白天则在1％-16％之间，显著大于一般模式采用的0％-2.5％固定比例。模式微物理模块能更合理的体现粒子数浓度和粒径谱分布的空间差异性，清洁地区高架点源烟羽中的新粒子形成比例(fnew)在1％-3％之间，污染地区fmew在0.1％以下。季节变化上，北半球春夏季fnew高于秋冬季，夏季大部分地区为0.5％-3％，中国东部为0.05％-1％。冬季fnew降低，大部分人为源区为0.1％-1％，欧洲和中国东部为0.001％-0.1％。
次网格参数化方案和fox=0％方案的对比表明，在模式中考虑高架源次网格ASO4的形成是十分有必要的，对SNA的质量浓度和不同粒径段的粒子数浓度产生显著影响。在大部分人为源区次网格方案模拟的大于30nm凝结核(CN)增多5％-25％，0.2％过饱和度的云凝结核增多10％-25％。和fox=2.5％方案的比较表明，从年平均浓度的角度看，次网格参数化方案和fox=2.5％方案对气溶胶质量浓度和数浓度的贡献在大部分地区大致相当，但次网格参数化方案能更好的表征高架源气溶胶形成的时空变化特征。
针对高架点源的敏感性试验显示，对于高架源烟羽中的新粒子形成，SO2排放增加50％将在清洁地区增加5％-25％新粒子形成，在高污染地区不能促进新粒子形成甚至抑制新粒子生成，变化比例在±5％以内。次网格硫酸盐排放对CN80nm数浓度贡献最显著，在全球大部分地区介于25％-50％之间。NOx排放增减50％对大部分源区粒子形成的影响小于5％，但对美国西部和欧洲，NOx减排会促进新粒子的形成，对大粒径段的粒子数浓度没有太明显的影响。
对IAP-AACM全球痕量气体的模拟评估表明:在全球范围内，模式对痕量气体的模拟与外场观测结果基本吻合，大部分在观测值的2倍以内。模式很好的再现了臭氧(O3)年平均浓度的空间分布，大部分地区归一化平均偏差(NMB)在-0.34至0.1之间，并较好的表征了全球大部分地区O3季节变化。模式在北半球陆地O3季节变化的模拟偏差和模式未考虑平流层化学有关，另外不准确的气象条件和粗分辨率对复杂下垫面快速变化的梯度解析能力有限也是造成偏差的原因。二氧化氮(NO2)模拟与站点观测一致性较好，NMB在±0.16范围内。二氧化硫(SO2)在大部分地区与观测结果一致，在北美东部和欧洲高估。由于沉降和氧化过程对SO2的清除率较低，IAP-AACM的SO2比其他模式寿命更长，全球总量(0.63 Tg S/yr)处于0.2-0.69 Tg S/yr范围的较高一端。IAP-AACM低估了海洋上的一氧化碳(CO)，主要是由于模式中较高的氢氧自由基浓度造成CO氧化损失较多，另外海洋自然排放源也被低估。
对IAP-AACM气溶胶的评估表明:含碳气溶胶和硫酸盐(ASO4)的总量与其他模式相似，模式对黑碳气溶胶的模拟能力优于二次气溶胶。在东亚地区，ASO4的模拟与观测一致性较高(NMB=0.36)，但是在欧洲和北美高估(NMB分别为1.1和1.94)。在北美地区，硝酸盐和铵盐模拟与的观测较为一致(NMB在±0.5范围内)。有机碳气溶胶(OC)的低估主要是由于二次有机物的形成途径不充分和OC的排放被低估。和卫星观测的对比表明，IAP-AACM的气溶胶光学厚度季节和空间变化特征与观测基本一致。
加入次网格参数化方案后，和观测的对比表明次网格方案对ASO4和铵盐的模拟相关性和模拟偏差有较明显的改善，尤其是在大型点源附近的区域，对于改善二次无机气溶胶(SNA)的模拟偏差具有非常重要的意义。模式在次网格ASO4的氧化和核化过程模拟上具有更合理的时空分布。在北半球中纬度地区，春夏季氧化比例（fox）高于秋冬季。冬季白天fox在1％-9％之间，夏季白天则在1％-16％之间，显著大于一般模式采用的0％-2.5％固定比例。模式微物理模块能更合理的体现粒子数浓度和粒径谱分布的空间差异性，清洁地区高架点源烟羽中的新粒子形成比例(fnew)在1％-3％之间，污染地区fmew在0.1％以下。季节变化上，北半球春夏季fnew高于秋冬季，夏季大部分地区为0.5％-3％，中国东部为0.05％-1％。冬季fnew降低，大部分人为源区为0.1％-1％，欧洲和中国东部为0.001％-0.1％。
次网格参数化方案和fox=0％方案的对比表明，在模式中考虑高架源次网格ASO4的形成是十分有必要的，对SNA的质量浓度和不同粒径段的粒子数浓度产生显著影响。在大部分人为源区次网格方案模拟的大于30nm凝结核(CN)增多5％-25％，0.2％过饱和度的云凝结核增多10％-25％。和fox=2.5％方案的比较表明，从年平均浓度的角度看，次网格参数化方案和fox=2.5％方案对气溶胶质量浓度和数浓度的贡献在大部分地区大致相当，但次网格参数化方案能更好的表征高架源气溶胶形成的时空变化特征。
针对高架点源的敏感性试验显示，对于高架源烟羽中的新粒子形成，SO2排放增加50％将在清洁地区增加5％-25％新粒子形成，在高污染地区不能促进新粒子形成甚至抑制新粒子生成，变化比例在±5％以内。次网格硫酸盐排放对CN80nm数浓度贡献最显著，在全球大部分地区介于25％-50％之间。NOx排放增减50％对大部分源区粒子形成的影响小于5％，但对美国西部和欧洲，NOx减排会促进新粒子的形成，对大粒径段的粒子数浓度没有太明显的影响。