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微型流化床基础和应用在近几年受到越来越多的关注,其具有可在高温高压条件下安全工作,费用低,污染少等优点,可用于催化剂的高通量筛选,定量化学合成等,还被用于流固相反应分析,形成了微型流化床反应分析仪(MFBRA),以克服传统测量手段的不足,用于测量快速等温反应动力学参数。然而,针对微型流化床的相关研究仍局限于最小流化气速、流化区域的考察上,本文研究微型流化床中的气体返混特性,不仅对微型流化床反应器的设计具有重要意义,且优化建立气体接近平推流的微型流化床结构和操作条件可确保MFBRA动力学参数的准确测量。
本文采用脉冲示踪法,首先考察了10-35mm内径的单层分布板微型流化床中的气体返混,表明:随管径和初始床高的减小,床料粒径的增大,气体返混程度减小。鉴于MFBRA现用20mm内径双分布板微型流化床,对比了10mm与20mm内径的单层至四层分布板床中在总颗粒量一定时的气体返混,表明:分布板数目越多,床中气体返混越小,这是由于多层分布板降低了每层的颗粒床高度、抑制了气泡的形成、从而减少床内颗粒循环所致。
然后定量研究了10mm与21mm内径的双分布板微型流化床,通过扣除气体在毛细取样管中的停留时间与测量仪器响应时间得到了准确的停留时间分布曲线起点,求算了返混参数。发现气体返混变化趋势与单分布板床巾相同,且返混程度随气速增加而减小。在所有条件中,使用粒径约270μm粗颗粒的两种床径的浅层床中的彼克列数均在27以上,证明了床内气体流动接近平推流,且流化均匀,气泡小,从而为利用微型流化床最小化气体返混对反应测试的影响、获得近本征反应动力学参数提供了流动特性的保障。
最后使用CFD软件FLUENT开展了微型流化床流动模拟以验证实验结果。发现层流模型比k-ε湍流模型更适宜用做粘性模型,而边界层加入与网格加密对模拟结果影响微小,且使用三维模型模拟可得到比二维更接近实验的结果。因此不加入边界层,使用1mm边长六边形网格划分的层流三维模型进行模拟,模拟结果与实验值较为接近,且气体返混变化规律与实验规律一致,证明了实验结果的可靠性。