论文部分内容阅读
半金属(又称半极金属)纳米材料中电流能够达到100％的自旋极化，在未来的自旋电子学领域中有广泛的应用前景，如自旋阀、自旋二极管、自旋场效应管等，因而成为了近年来凝聚态物理学、化学和材料学等领域的研究热点之一。半金属性纳米材料的理论研究，有利于理解半金属性电子结构的根源，有利于半金属性纳米材料在实验上的合成与应用，是一项非常重要的研究工作。
本文以密度泛函理论和非平衡格林函数方法为理论基础，通过第一性原理数值计算，系统地研究了具有锯齿形边缘的硼氮(ZBN)纳米带、硼氮碳(ZBC2N)纳米带、和碳纳米卷的电子结构，以及一系列化学分子、基团在单壁碳纳米管上的吸附。
首先，我们通过第一性原理计算研究了边缘未饱和的ZBC2N纳米带的电子结构。计算结果表明，在所有研究的ZBC2N纳米带的基态电子结构中，裸露的B原子边缘上电子自旋呈反铁磁排列，裸露的N原子边缘上电子自旋呈铁磁性排列，而裸露的C原子边缘上电子自旋既可以是铁磁性的排列，也可以是反铁磁性的排列。同时，我们还发现具有裸露的C原子边缘和N原子边缘和的ZBC2N纳米带，和具有两个裸露的C原子边缘的ZBGN纳米带是半金属材料。具有裸露的B原子边缘和N原子边缘的ZBC2N纳米带是金属材料，而具有裸露的C原子边缘和N原子边缘的ZBC2N纳米带则是能隙很小的半导体材料。我们通过电子态密度的计算，进一步证明了ZBC2N纳米带中的半金属性来源于N原子的p电子的贡献。
第二，我们通过第一性原理计算研究了边缘未饱和的ZBN纳米带的电子结构。计算结果表明，ZBN纳米带是一种新型的半金属性纳米材料。在所有研究的ZBN纳米带的基态电子结构中，裸露的B原子边缘上电子自旋呈反铁磁排列，而裸露的N原子边缘呈铁磁排列。通过电子态密度和轨道分析，我们证明了ZBN纳米带中的半金属性同样来源于裸露的N原子边缘的贡献。同时，我们的研究还指出，H原子对边缘的饱和会导致边缘电子太的自发自旋极化消失，从而导致半金属性的消失。
第三，我们通过第一性原理计算系统研究了碳纳米卷的电子结构和输运特性。我们的计算结果表明，在碳纳米卷的锯齿形边缘上存在局域的自旋极化的边缘电子态，并且边缘上电子自旋呈铁磁性排列。碳纳米卷随着结构的不同，可以具有半导体性的、金属性的、半金属性的电子结构。对碳纳米卷的输运性质的计算结果表明，(12，2)和(20，2)锯齿形碳纳米卷有约13％和17％的自旋输运极化率，因此在自旋过滤器等纳米电子器件中有很大的应用前景。
最后，我们通过第一性原理计算系统研究了实验所报道的多种分子在碳纳米管上的选择性吸附。我们的计算结果表明，分子和碳纳米管之间的相对结构大小、杂化程度的不同、掺杂的空穴浓度的不同，都能够对分子和碳纳米管之间的相互作用产生重要影响。因而，通过选择尺寸合适的芳香分子或者改变碳纳米管的空穴浓度，可以控制富集的碳纳米管的种类。我们的研究结果对于理解碳纳米管的分离有重要意义。