回流-超声处理制备Yb及Al改性SO<,4><'2->/ZrO<,2>催化剂及正己烷异构化研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lym50691064
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SO42-/ZrO2固体超强酸催化剂虽然酸性强度大,但由于比表面积小,酸密度低,使得酸总量不能满足要求。为改进催化剂的性能,提高催化剂的比表面积,本文首先从ZrO2的制备方法上寻求解决办法,采用辅以回流—超声处理的两步法工艺制备出超细、高比表面积、纯四方晶相的SO42-/ZrO2型固体超强酸催化剂;研究了回流—超声处理过程对其晶粒大小、组织结构以及热稳定性的影响。然后在Pt-SO42-/ZrO2-A12O3的基础上引入稀土金属氧化物(Yb2O3),制得了多元金属氧化物的复合型固体超强酸催化剂Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3-Yb2O3(PSZAY),考察了Yb2O3不同引入方法以及Yb2O3的添加量对Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂在正己烷异构化催化活性的影响,同时还考察了焙烧温度对催化剂硫含量和催化活性的影响。最后研究各种反应条件(反应温度、压力、空速).对其催化活性的影响,得出其本征动力学。结果表明:以浸渍法引入1%Yb2O3制备得到的催化剂具有较好的催化活性,在650℃焙烧温度下制备得到的RI-PSZA8Y1-650催化剂反应活性最高,催化活性同催化剂表面B酸酸量与L酸酸量(B/L)比值的相关性较好。将正己烷的异构化反应产物集总为一组分,建立了双位动力学模型K=(-K)/(1+Kp)2,其中(-K)=KoK≈1.7458×1016exp(-Ea/RT)模型计算值和实验值能够吻合,说明模型具有较好的适应性。
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