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近年来,由于能量密度高、装置简单、携带方便、环境友好等特点,采用醇类小分子作为燃料的直接醇类燃料电池(DAFC)得到广泛关注。然而,DAFC中常用的碳载铂(Pt/C)阳极催化剂存在对醇类电氧化的催化活性低、贵金属价格昂贵、中间产物CO毒化、贵金属溶解聚集、碳载体容易腐蚀等问题。因此,开发电催化活性高、稳定性好、成本低的阳极催化剂是DAFC发展中的重要课题之一。 本论文主要从阳极催化剂载体研究出发,以增强金属-载体间相互作用作为研究重点。为提高催化剂对醇类电催化氧化的活性与稳定性,增加贵金属利用率,设计并制备了用于直接甲醇燃料电池(DMFC)的Pt-N,F-TiO2/C催化剂和用于直接乙醇燃料电池(DEFC)的Pt-Ni2P/C催化剂。 1.N,F-TiO2/C复合载体负载Pt催化剂用于甲醇电氧化 通过简单的固相方法制备氮,氟共掺杂二氧化钛(N,F-TiO2),再将其与VulcanXC-72碳黑复合制备出一种新型载体N,F-TiO2/C,通过微波乙二醇还原法将Pt纳米粒子负载至载体上得到Pt-N.F-TiO2/C催化剂。结果表明该催化剂对甲醇的电氧化具有优异的催化活性与稳定性,以其作为阳极催化剂的电池也表现出较高的功率密度与放电稳定性,功率密度为商业Pt/C催化剂的1.65倍。性能提高的原因主要是N,F-TiO2的加入有效减小了Pt纳米粒子的粒径并提高了其分散性,减弱了Pt纳米粒子的溶解与聚集,此外,中间产物CO的毒化也得到缓解。这些作用可主要归结为载体与Pt粒子之间具有强烈的金属-载体间相互作用。所以本工作为制备高活性和高稳定性的Pt基甲醇燃料电池催化剂提供了一种新型载体,并且该载体有望用于其它有机小分子的电催化氧化。 2.Ni2P/C复合载体负载Pt催化剂用于乙醇电氧化 本工作合成了一种新型的Ni2P/C复合载体,然后通过微波乙二醇还原将Pt纳米粒子负载到载体上得到Pt-Ni2P/C催化剂。电化学测试表明该催化剂对乙醇的电氧化具有优异的催化性能。主要原因是Ni2P不仅有效提高了载体与Pt粒子之间的金属-载体间相互作用,也是一种有效的助催化剂。结果表明本工作为制备高性能的Pt基乙醇燃料电池催化剂提供了一种新型理想载体。