【摘 要】
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水体中硝酸盐污染一直是全球性热点问题,过量的硝酸盐会导致水体富营养化和人体高铁血红蛋白症。硝酸盐理想的处理思路是将其转化为氮气排出水体。对于水中硝酸盐的去除,发展
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水体中硝酸盐污染一直是全球性热点问题,过量的硝酸盐会导致水体富营养化和人体高铁血红蛋白症。硝酸盐理想的处理思路是将其转化为氮气排出水体。对于水中硝酸盐的去除,发展至今形成了多种处理技术。其中电催化还原以其无化学输入、催化效率高、操作温和等优点受到广泛关注。目前,电催化还原硝酸盐研究主要集中于利用铜、银、镍、钯、钴等一系列贵金属作为电极材料探究其还原性能。但是贵金属本身成本过高,并不适合工程化应用。而零价铁(ZVI)因其廉价易得、环境友好且还原能力强,被广泛用于硝酸盐还原等水污染控制领域。目前,大多数文献都将Fe(0)作为还原剂,通过化学还原或催化加氢法还原硝酸盐,但由于最终产物中以氨氮为主,限制了零价铁在硝酸盐还原中的应用。少量文献报道指出ZVI作为电催化剂用于硝酸盐电还原的可能性。阐明零价铁与电化学在硝酸盐还原过程中的作用可为发展电调控铁基材料强化还原硝酸盐技术提供理论指导。本文以D201-nZVI为纳米零价铁模型材料,研究其对硝酸盐的电还原性能和机理。论文首先通过离子交换和化学还原两步反应制备出稳定的纳米零价铁树脂,并将其组装于流动型电催化体系,纳米零价铁复合材料与阴极接触。相比不加电的情况,外加3V电压能够大大提高D201-nZVI对硝酸盐的去除能力,同等情况下其处理能力从不加电时的16h失效提升到平稳运行70h还保持80%的去除率;不仅如此,还原产物组成也有很大的变化,加电情况下还原产物中未检测到氨氮和亚硝酸盐,以气态产物为主;不加电时硝酸盐还原产物以氨氮(72%～95%)为主。这表明纳米复合材料D201-nZVI电化学还原硝酸盐具有良好的去除能力和选择性,为通过电还原去除硝酸盐提供了新方法。论文对电调控强化零价铁还原硝酸盐的具体路径和相关机理进行了深入探究。电调控强化还原的影响因子主要有阴极电子、阴极产生的H2/[H]和纯电场。为了逐一区分各自发挥的作用,设计了以下四组实验:无电子无氢、供电子供氢、阻电子供氢、供纯电场。结果表明纯电场和单独通入H2对于零价铁还原并没有明显强化作用,而阴极电子和产生的[H]起到了重要的作用。结果表明,对于硝酸盐的去除主要是基于Fe(0)@FexOy-Fe(Ⅱ)的核壳结构,反应生成的Fe(Ⅲ)通过阴极电子和[H]进行原位电再生,从而构成Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)电对持续发挥作用。上述探索揭示了电调控强化零价铁去除硝酸盐的可能性和相关作用机理,为发展耦合电化学的零价铁还原硝酸盐技术提供了科学支撑。
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