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作为下一代电子器件的发展方向之一，分子电子学受到了人们的持续关注。金、铂电极以其高导电性和化学惰性常用于分子电子器件中，而单壁碳纳米管作为结构完善、电学性能优异的准一维材料也开始应用于构建分子电子器件。密度泛函理论(density functional theory，DFT)和非平衡格林函数(non-equilibrium Green’sfunction，NEGF)相结合方法(DFT+NEGF方法)则是当前理论研究分子器件电子输运特性的主流方法。虽然相对论效应对重元素原子的电子结构有显著影响，但是在以往的DFT+NEGF计算中人们只引入了标量相对论效应而忽略了自旋轨道耦合(spin-orbit coupling，SOC)效应。因此我们在DFT+NEGF方法中通过相对论赝势引入SOC作用，并研究了SOC效应对以金、铂为电极的分子器件零偏压电子输运性质的影响。同时，考虑到分子电子器件具有比传统微电子器件高得多的电流密度从而其中的电流诱导力(current-induced forces，CIF)作用明显，我们发展了一种基于局域原子轨道基组计算稳态输运体系CIF的高效算法并研究了CIF效应对典型分子器件电子输运特性及其原子结构稳定性的影响。
对以金、铂为电极的分子电子器件，我们的计算结果表明SOC效应对其电子输运特性的影响程度与器件的特定材料体系和电极的维度有关。对与一维金单原子链电极相连的1，4苯二硫醇分子，SOC效应使其低偏压电导增大约20％，这主要归因于SOC效应引起的金单原子链能带结构的改变。与之对比，由于三维金块体电极在费米能级附近的能带结构受SOC效应影响较小，因此SOC效应对由金块体电极构成的分子器件电子输运性质的影响取决于分子与金电极之间的耦合强度。例如，对金量子点接触和与Au(111)面空位(hollow)相连的1，4苯二硫醇分子这样的强耦合体系，SOC效应对其低偏压电导几乎没有影响；但对与Au(111)表面上金吸附原子相连的1，4苯二硫醇分子这样的弱耦合体系，SOC效应使其费米能级处的透射系数变化约14％。与金块体电极相似，SOC效应对由三维铂块体电极构成的分子器件在费米能级处的电子输运性质的影响也不十分显著。
我们所发展的计算稳态输运体系CIF的算法充分利用了NEGF方法给出的电子密度矩阵和能量密度矩阵从而实现了对CIF的高效计算，并且在此基础上我们还实现了对分子电子器件在稳态输运中的非平衡态原子结构进行动态弛豫从而可以研究CIF通过改变器件原子结构对其稳态输运特性的影响。测试结果证明了我们自主开发的CIF计算程序的可靠性和高效性。作为CIF效应在分子电子器件中的典型应用，我们研究了铝量子点接触的不稳定性和单壁碳纳米管侧壁吸附的硅原子的电迁移现象。对于铝量子点接触结构，我们的计算结果表明CIF引起的器件不稳定性与铝原子链的几何构型紧密相关。由4个铝原子构成的锯齿形铝量子点接触在偏压为1.4V、电流为96μA时发生了断裂，此时的电流密度理论计算值9.6×1010A/cm2与实验中铝量子点接触断裂时的临界电流密度测量值5×1010A/cm2很好地相符合。(4，4)扶手椅型单壁碳纳米管侧壁吸附的单个硅原子在CIF作用下发生的电迁移也与硅原子的吸附构型有关。当单个硅原子吸附在碳管侧壁与其轴向倾斜相交的桥位时，在0.5V偏压、60μA电流时就发生了显著的电迁移运动。键电流分析表明此时的硅原子位于碳管的电流传输路径上并且是一个很强的电流散射中心，因此它受到了足够大的CIF从而发生了电迁移现象。硅原子的电迁移运动导致该体系的电流发生了大幅度的振荡变化，这将对单壁碳纳米管在未来碳基电路中的应用产生重要影响。