论文部分内容阅读
GaN作为宽禁带直接带隙半导体,具有电子迁移率高,化学稳定性好和抗辐照能力强等优异特性,在高功率、高频光电器件领域具有重要应用。多孔GaN的出现极大拓展了GaN的应用方向,由于多孔化后比表面积增大且有效折射率可调,孔道和孔壁还存在纳米尺度和界面效应,这些都为发光、催化和探测等应用提供了新的机遇。多孔GaN按孔道方向可分为纵向多孔GaN和横向多孔GaN。由于横向多孔GaN的孔道方向与材料表面平行,其孔道深度可以规避材料厚度的限制,且多孔形貌和孔道分布的观察更为直观,能够对腐蚀进程进行监测,更加利于分析GaN的横向腐蚀机制,进而对多孔GaN的有序化实现可控可调。但是,目前关于横向多孔GaN的研究还处于起步阶段,针对横向多孔GaN单层薄膜的材料制备、形貌调控和光电特性还没有系统的研究,许多基础科学问题如横向多孔GaN的形成机理和演化机制还不清楚。本论文围绕横向多孔GaN的材料制备和光电特性,探讨了横向多孔GaN的形成机理和演化机制,并基于该横向多孔材料在光催化和谐振腔器件方面的应用开展了系统研究,取得的主要进展如下: (1)通过表面钝化,实现了n型GaN沿侧壁的横向电化学腐蚀。系统研究了横向多孔GaN的截面形貌和孔道分布随阳极电压、掺杂浓度的变化规律。发现随电压增大,多孔形貌由三角形逐渐向圆形过渡,孔径也随之增大,这表明低压条件下GaN的电化学腐蚀存在各向异性,且掺杂浓度的提高可有效降低腐蚀电压。通过原位监测横向多孔GaN的实时电流并分析孔道形貌的渐变分布,得出GaN的横向腐蚀开始于侧壁处的雪崩击穿过程,随后在电化学氧化和化学溶解的动态平衡下进入材料内部最终实现孔道的稳定生长。 (2)研究了横向多孔GaN在NaOH溶液中的光解水特性。发现10V腐蚀的多孔GaN在进行光解水时,相同条件下光电流密度最大,在零伏偏压下达到~0.24mA/cm2,相比于平面GaN提高了3.4倍,并具有良好的光解水稳定性。随腐蚀电压增大,多孔GaN电极的饱和光电流密度有所下降,这是由于高腐蚀电压下GaN的多孔化使得材料的折射率变化比较大,引起样品在300~370nm波段的光反射逐渐增强,而减弱了相应的光吸收,这抑制了高孔隙率GaN光解水性能的进一步提高。 (3)采用多孔氧化铝掩模刻蚀技术制备了横、纵孔交叉分布的复合孔GaN,并研究了复合多孔GaN的光调制和光解水特性。在900nm刻蚀深度和330nm刻蚀孔径的条件下,复合孔GaN在365nm以下波段的反射率仅为~10%。其光电流密度在0.6V的外加偏压下达到了~0.41mA/cm2,相对于平面GaN提高了~4.5倍。时域有限元差分理论模拟结果显示,入射光到达复合孔GaN的表面后会被高度限制在纵向刻蚀的多孔阵列中,同时,相邻刻蚀孔之间发生较强的光耦合,从而增强了孔道内部的电场强度,有效提高复合孔GaN的光吸收能力。 (4)基于折射率周期变化的横向多孔GaN和GaN叠层结构,通过优化腐蚀条件如溶液PH值、浓度以及外加偏压等,研制了腐蚀均匀、结构稳定的高反射率分布式布拉格反射镜(DBR)。在1mol/L的NaOH溶液和8V电压的腐蚀条件下,多孔DBR在中心波长500nm附近的反射率高达99%,且高反射带宽约为90nm。由于孔道方向的单一性,叠层多孔GaN DBR对不同偏振态的入射光表现出了不同的反射能力,当平面光源的偏振方向(极化方向)垂直于孔道方向时,多孔DBR可以实现最优的反射率和高反带带宽。 (5)基于该叠层多孔GaN DBR,研制了InGaN多量子阱谐振腔LED。器件表现出明显的模式选择特性,在100mA的注入电流下,其主发光峰482nm处的半峰宽为6.4nm,相比于普通LED的半峰宽缩小了7倍。由于光束发散角变小,谐振腔LED发光保持了良好的方向性,其发光强度较参考LED提高了~5.6倍。同时,谐振腔LED还表现出了良好的波长稳定性,在注入电流由5mA增至100mA时,主模式的峰位仅移动了0.5nm。 (6)基于该叠层多孔GaN DBR,开展了C量子点光泵激光器的研究。通过精细的结构设计和成熟的工艺控制成功实现量子点发光谱、上下反射镜高反带以及谐振波长的匹配。微区PL测试显示,谐振腔内C量子点的主模式半高宽仅为~8.0nm,较常规C量子点减小了8.2倍,且在主模式附近,C量子点的发光明显受到抑制。以上结果表明,以叠层多孔DBR、SiO2亲水层、PMMA保护层和介质DBR构成的谐振腔内发生了较强的干涉效应,有效提升了C量子点的光谱纯度和光输出方向性。