【摘 要】
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由有机配体和无机金属节点组成的金属有机骨架(MOFs)是在20世纪末兴起的新型多孔材料。他们独特的高比表面积、大的孔体积、多样和可控的晶体结构，使得他们具备了在气体吸附与
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由有机配体和无机金属节点组成的金属有机骨架(MOFs)是在20世纪末兴起的新型多孔材料。他们独特的高比表面积、大的孔体积、多样和可控的晶体结构，使得他们具备了在气体吸附与分离、发光材料、化学传感器等多个领域发挥作用的潜力。本报告研究了刚性的MOF骨架通过控制柔性配体的构象和堆积方式，从而保护和增强其荧光的能力。还研究了一种将简单的有机分子引入到MOF中的合成策略，以及之后荧光性能的变化及原理。 以1，1，4，4-甲苯基-1，3-丁二烯为荧光基团的TABD-COOH是一种典型的压致荧光变色材料。经过简单的碾压，其明亮的蓝色荧光会转变为绿色荧光，原因是失去了晶体中的分子构象及堆积模式。我们将TABD-COOH和钙(Ⅱ)金属节点连接在一起，得到一个刚性的荧光MOF，LIFM-40。其刚性的骨架可以承受高达8MPa的压强而基本保持其基于配体的蓝色荧光不变。密度泛函理论(DFT)计算结合实验结果表明，刚性的LIFM-40将TABD-COOH固定在了特定的分子构象和堆积模式上，所以保持了发射的荧光基本不变。该结果展示了刚性MOF在控制分子构象和堆积模式上的能力以及应用于构建特殊荧光材料方面的应用价值。 LIFM-28是一种已经报道的稳定的锆MOF，其拥有可供安装额外羧酸配体的空位点。在LIFM-28中插入双羧酸配体已经被证明可以有效的调控MOF的结构、性质及功能化。本报告研究了将有荧光性质的单羧酸配体在温和而简单的反应条件下插入到预先构筑的MOF骨架中。插入MOF后的9-蒽甲酸的荧光比其有机固体粉末的荧光蓝移了47nm，而且荧光强度也显著增强。在MOF中，9-蒽甲酸被彼此分隔开，避免了分子间作用以及荧光自淬灭，荧光量子产率从13.6％提高到了17.7％。该结果展示了MOF调控配体荧光的能力。 综上所述，本报告研究了MOF对荧光分子的分子构象、堆积、荧光性质的调控，展示了MOF在构建荧光材料领域的巨大潜力，为进一步探索和合成更新颖、独特的荧光MOF材料提供了理论和实验基础。
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