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砷(As),是自然环境中普遍存在的一种有毒元素,过量摄入或长期低剂量的砷暴露会对人体健康构成严重的危害。水稻是中国种植面积和产量最大的粮食作物,并且是中国60%人口的主食,但是水稻对砷的吸收能力远远高于小麦、大麦和玉米等其他谷类农作物。近年来研究表明,水稻是人们(特别是以水稻为主食)通过食物暴露无机砷的主要途径,同时也是欧美等国家除海产品以外无机砷最重要的来源。调查研究表明,中国水稻中无机砷含量在世界范围内处于比较高的水平。但是在中国还没有系统的研究食品中无机砷的含量、各种食品特别是水稻对无机砷摄入量的贡献以及无机砷所引起风险。水稻是典型的富硅作物,硅对于保持水稻的良好生长以及抵抗逆境胁迫起着重要作用。同时,无机砷进入水稻的主要途径是通过硅转运蛋白。有研究表明硅可以降低砷在水稻体内的积累,但是硅对水稻体内砷的吸收、积累、形态和分布影响还不是很清楚。
本论文首先对中国食品中无机砷的含量和癌症风险进行了系统研究,然后选取福建省作为代表系统研究了水稻中无机砷水平和相应的癌症风险,从而在全国和区域水平上了解水稻中无机砷的水平和风险。同时,基于水稻无机砷摄入引起的风险,我们还研究了硅对水稻砷的吸收、积累、形态和分布的影响,为寻找一种技术可行又经济合理的降低水稻砷积累方法提供理论依据。本文的主要结果如下:
(1)水稻是中国人群食物途径无机砷摄入的最大贡献者。通过收集中国营养和健康调查数据和文献报道的主要食品中无机砷含量,我们对中国不同地区的人群每天无机砷摄入量进行了计算。然后根据每天无机砷的摄入量,用确定性和概率性模型对食品中无机砷的风险进行了计算。对全国人群来说,每天无机砷的摄入量为42μg。水稻对每天无机砷摄入总量的贡献最大,达到约60%。对成年来说,食品中无机砷的确定性癌症风险为每100,000人中有106人,而概率性癌症风险为每100,000人中有177人。南方地区人群的癌症风险要高于北方地区。概率性模型的敏感性分析结果表明,癌症斜率因子,水稻和水产品的摄入量和水稻中无机砷的含量为最相关的变量因子,它们对终身癌症风险的贡献比较大。
(2)福建省稻米无机砷的水平和风险均低于全国平均水平。通过对福建省9个地区采集的206水稻样品进行分析发现,福建省水稻精米中总砷平均含量为0.105±0.091mg kg-1,无机砷含量为0.049±0.016 mg kg-1。全省所有样品中无机砷含量符合中国国家标准规定的限量标准0.15 mg kg-1。通过膳食调查的数据和水稻无机砷含量对每天通过稻米消费无机砷摄入量进行了计算,全省平均每天无机砷摄入量为13.5μg,并且所有的9个地区每天无机砷摄入量均超过了美国国家研究委员会(NRC)所规定的最大限量标准10μg天-1。根据无机砷摄入量和癌症斜率因子所构建的癌症风险模型结果表明,福建省稻米无机砷所引起的癌症风险为每100,000为33.8人,虽然低于中国的平均水平(每100,000为61人),但是超过了美国环境保护署(USEPA)所规定的可以接受的癌症风险的上限(每100,000人有10人)。因此,需要进一步流行病学方面的调查来研究福建省水稻无机砷摄入和健康风险之间的关系。
(3)施加硅肥是一种有效降低水稻籽粒无机砷含量和增加籽粒二甲基胂(DMA)含量的重要措施。土培试验发现,施加硅肥对水稻根、秸秆和产量以及水稻根表铁膜含量没有显著影响。但是施加硅肥显著降低铁膜中砷和增加铁膜中的硅含量。虽然施加硅肥能显著增加土壤溶液中砷和硅的含量以及水稻根中总砷和无机砷的含量,但是显著降低水稻地上部中茎,叶,稻壳和糙米中总砷和无机砷的含量,而且施加硅肥还显著提高水稻籽粒中DMA的含量和比例。
(4)硅可以显著降低和影响水稻叶片中砷的含量和分布。水培试验结果表明硅可以显著增加水稻地上部的生物量,同时显著抑制叶片中铁(Fe),锰(Mn),铜(Cu),锌(Zn)和As的含量。LA-ICP-MS成像分析结果表明,元素在叶脉中的含量要高于叶肉细胞。硅可以显著抑制砷在叶中的积累和分布,并且硅和砷的分布相类似。说明砷在叶片中也可能通过硅转运蛋白运输。