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有机杂化钙钛矿太阳能电池因其光伏性能优异和成本低廉受到了研究者的广泛关注。经过几年来在晶体组成、器件结构以及加工技术方面的持续优化，钙钛矿电池的光电转换效率已达到25.5%。钙钛矿电池的光伏响应与稳定性不仅依赖于钙钛矿薄膜的结晶性与光捕集能力，电子/空穴传输层的电荷提取与输运能力、界面缺陷密度等也对电池性能产生关键影响。采用有机小分子自组织单分子层(SAM)修饰电子传输层是强化电子转移、抑制界面复合进而提高电池性能的有效手段之一。研究开发高效有机小分子修饰剂、弄清SAM强化电子传输层与钙钛矿界面电荷转移的作用机制对设计开发高效钙钛矿电池器件具有重要意义。
本文采用3-氨基丙基三乙氧基硅烷(TSPA)修饰SnO2薄膜表面，然后以热蒸发稀盐酸溶液产生的HCl气体与锚定的TSPA进行质子化反应形成烷氧基硅丙基氯化铵(TSPA-Cl)，得到TSPA-Cl修饰SnO2电子传输层。表面形貌分析表明通过气相反应将SnO2表面锚定的TSPA进行质子化不会改变原有的电子传输层形貌。结合线性伏安与荧光响应分析，发现表面锚定的TSPA-Cl较TSPA强化界面电子提取与输运能力更强。交流阻抗谱显示TSPA-Cl对SnO2的表面修饰在降低传输电阻的同时显著增大了电池的低频电容，说明TSPA-Cl分子层的存在能够促进了界面电荷累积。钙钛矿电池的光伏响应结果表明采用TSPA-Cl修饰显著提高了电池的开路电压和短路电流，增强了电池的长期稳定性，在100mWcm-2的模拟太阳光辐照下获得了20.1%的光电转换效率。
我们进一步采用氢碘酸、氢溴酸、硝酸和乙酸气体与SnO2表面修饰的TSPA进行成盐反应，得到含不同阴离子的质子化TSPA修饰SnO2薄膜，发现制备的钙钛矿电池的光伏性能均优于TSPA修饰SnO2薄膜，说明气相法策略在提高电池响应方面具有普遍意义。在不同阴离子的存在下，对SnO2薄膜的质子化TSPA修饰均能显著降低钙钛矿电池的光电流迟滞。器件的电子寿命测量结果显示光电流迟滞的减弱来源于质子化TSPA对钙钛矿电池内部离子移动的抑制作用。
本文采用3-氨基丙基三乙氧基硅烷(TSPA)修饰SnO2薄膜表面，然后以热蒸发稀盐酸溶液产生的HCl气体与锚定的TSPA进行质子化反应形成烷氧基硅丙基氯化铵(TSPA-Cl)，得到TSPA-Cl修饰SnO2电子传输层。表面形貌分析表明通过气相反应将SnO2表面锚定的TSPA进行质子化不会改变原有的电子传输层形貌。结合线性伏安与荧光响应分析，发现表面锚定的TSPA-Cl较TSPA强化界面电子提取与输运能力更强。交流阻抗谱显示TSPA-Cl对SnO2的表面修饰在降低传输电阻的同时显著增大了电池的低频电容，说明TSPA-Cl分子层的存在能够促进了界面电荷累积。钙钛矿电池的光伏响应结果表明采用TSPA-Cl修饰显著提高了电池的开路电压和短路电流，增强了电池的长期稳定性，在100mWcm-2的模拟太阳光辐照下获得了20.1%的光电转换效率。
我们进一步采用氢碘酸、氢溴酸、硝酸和乙酸气体与SnO2表面修饰的TSPA进行成盐反应，得到含不同阴离子的质子化TSPA修饰SnO2薄膜，发现制备的钙钛矿电池的光伏性能均优于TSPA修饰SnO2薄膜，说明气相法策略在提高电池响应方面具有普遍意义。在不同阴离子的存在下，对SnO2薄膜的质子化TSPA修饰均能显著降低钙钛矿电池的光电流迟滞。器件的电子寿命测量结果显示光电流迟滞的减弱来源于质子化TSPA对钙钛矿电池内部离子移动的抑制作用。