nc-Si/SiO<,2>多层膜制备及光致发光性质

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在新一代信息和通讯技术中,光子器件的研究越来越受到重视。硅作为基本的半导体材料,以其独特的优越性,在集成光电子技术与硅基微电子技术相结合方面显示巨大的应用前景,成为目前纳米材料和光电子技术研究的一个热点。制备具有良好发光特性和器件应用价值的纳米硅材料,关键在于:制备手段与硅工艺的兼容性;对纳米硅颗粒尺寸的精确控制和表面钝化;硅基材料实现高效率可见光发射。基于这个思路,本文从等离子体增强化学气相淀积(PECVD)技术结合等离子体氧化技术原位制备a-Si:H/SiO2多层膜出发,通过热退火后处理获得尺寸可控、纵向有序的纳米硅,在此基础上,对多层膜在晶化过程中的光致发光(PL)谱进行跟踪研究,揭示nc-Si/SiO2多层膜中存在两种发光机制。主要结果如下: 1.在PECVD系统中采用逐层淀积和原位等离子体氧化的方法制备a-Si:H/SiO2多层膜。透射电子显微镜(TEM)和高分辨电子显微镜(HRTEM)直观显示Si/SiO2具有平直陡峭的界面,a-Si:H层和SiO2层厚度能够得到精确的控制。通过小角X射线衍射(XRD)谱对样品结构的表征,证明了其具有良好的周期调制结构。 2.采用快速热退火方法对a-Si:H/SiO2多层膜进行热处理,形成nc-Si/SiO2多层膜。通过Raman散射谱研究了不同退火温度和退火时间对nc-Si结晶的影响,研究表明超薄a-Si:H层(6nm厚)的晶化在900℃~1000℃之间存在阈值温度;退火温度越高nc-Si的成核尺寸越大;退火时间越长晶化比率越高,对nc-Si的尺寸没有影响。 3.采用常规热退火法对已经过快速热退火处理的多层膜继续晶化,通过TEM直接观察到Si层中镶嵌nc-Si晶粒的nc-Si/SiO2多层膜的形貌。Raman和HRTEM测量表明了SiO2层对超薄a-Si层的晶化起限制性作用,最终形成的nc-Si尺寸与原始淀积的a-Si:H子层厚度一致。最后从热力学角度解释了超薄a-Si:H层的限制性晶化原理,通过nc-Si晶粒在生长过程中的自由能随尺寸的关系,求出a-Si层发生限制性晶化的临界厚度。 4.从a-Si:H/SiO2多层膜到nc-Si/SiO2多层膜的晶化过程中,对热处理后多层膜样品的PL进行跟踪测试,结合Raman谱和傅立叶变换红外透射(FTIR)谱的结果,探讨了nc-Si/SiO2多层膜的光致发光特性,并揭示nc-Si/SiO2多层膜中存在两种相互竞争的发光机制,分别来自nc-Si与SiO2界面态的电子空穴对的复合和晶化后残余的a-Si中的辐射复合。我们在用两步热退火处理后的晶化程度高的nc-Si/SiO2多层膜中获得稳定强烈的发光峰。
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