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氧化亚氮(N2O)是《京都议定书》规定的6种温室气体之一,具有极强的温室效应。厌氧氨氧化(Anammox)是一种高效节能且环境友好型污水生物脱氮新技术,目前基于Anammox的城市污水主流脱氮技术已成为国内外研究的热点。Anammox发生取决于NO2--N的存在,而NO2--N是N2O生成的重要前驱体,无论是短程硝化还是短程反硝化过程获得NO2--N都有N2O形成的可能,然而一体化Anammox系统的N2O影响因素、排放特征及形成机制尚不完全清楚。为此本研究采用低氧连续曝气单级序批式生物膜反应器(SBBR)处理模拟生活污水(NH4+-N:50mg/L;COD:50~200mg/L)侧重考察主流Anammox工艺对不同运行条件下处理低氨氮废水脱氮效能及N2O排放特征。
通过研究不同碳氮比(C/N:1.0,1.5,2.0,2.5,3.0,3.5,4.0)对系统脱氮和N2O排放的影响作用,发现随着C/N的升高,总氮(TN)去除率从45%提高至95%,而N2O的转化率则随C/N升高呈先降低再升高的趋势,但C/N:3时,N2O的转化率最低,仅为0.16%。连续试验和批量试验证实高效脱氮是由部分硝化、短程反硝化和厌氧氨氧化顺序协作完成。不同的C/N下在运行周期内N2O排放呈现一定的相似性。微生物群落分析发现,在C/N:3时,Candidatus Kuenenia占比最高,而过低的C/N比,Anammox占比很低,而过高的C/N导致反硝化效果增强,从而抑制Anammox发生,从而增加了N2O排放。
研究了不同进水pH(8.5;7.5;6.5;5.5)对系统脱氮和N2O的影响作用,发现随着pH逐步降低,TN去除率先升高后快速降低,在pH:7.5系统脱氮率达到最大值,偏酸性N2O释放量明显高于偏碱性条件下,低pH值会使游离亚硝酸(FNA)浓度升高,抑制N2O还原酶活性,导致N2O生成量显著升高。Candidatus Kuenenia在pH:7.5时,占比最高。此阶段,TN去除率达到89.5±1.2%而N2O转化率达最低值。Anammox活性高是pH:7.5运行下系统达到高效除氮的同时能够降低N2O释放的重要原因。
考察了不同曝气量(18,22,26,30,34,38mL/min)下对系统脱氮和N2O的影响,发现随着曝气量增加,TN去除率整体呈现上升过程。曝气量为26mL/min,在运行周期DO平均浓度约为1.2mg/L,此时TN去除率最高可达92.2%,而N2O排放最低。分析认为适度低DO水平是实现同步硝化反硝化耦合厌氧氨氧化过程限制性因素。过低曝气量导致氨氮去除不彻底,N2O的产生主要来源于硝化细菌的反硝化作用。而过高曝气量则会使得DO升高使内部缺氧微区减少,不仅反硝化不完全,同时抑制了Anammox发生,N2O主要是由羟胺氧化途径以及不完全反硝化途径产生。
在此基础上,采用响应面法设计单因素试验,发现pH对TN去除率和N2O转化率影响最为显著,优化后的工艺参数为C/N:3.2,pH:7.4,曝气量:23.2mL/min,预测TN去除率最高达94.9%,N2O转化率最低为0.01%。氮代谢途径检测到了大量具有Anammox功能基因(Hzs和Hdh),硝化过程中NH2OH氧化和异养反硝化过程中NO还原是N2O积累的主要途径。通过工艺优化控制,提高Anammox脱氮贡献是单级SBBR系统实现强化脱氮和N2O减排行之有效的措施。本研究有助于深入理解主流Anammox-SBBR系统N2O排放特征,为系统高效主流脱氮与N2O减排提供前期基础。
通过研究不同碳氮比(C/N:1.0,1.5,2.0,2.5,3.0,3.5,4.0)对系统脱氮和N2O排放的影响作用,发现随着C/N的升高,总氮(TN)去除率从45%提高至95%,而N2O的转化率则随C/N升高呈先降低再升高的趋势,但C/N:3时,N2O的转化率最低,仅为0.16%。连续试验和批量试验证实高效脱氮是由部分硝化、短程反硝化和厌氧氨氧化顺序协作完成。不同的C/N下在运行周期内N2O排放呈现一定的相似性。微生物群落分析发现,在C/N:3时,Candidatus Kuenenia占比最高,而过低的C/N比,Anammox占比很低,而过高的C/N导致反硝化效果增强,从而抑制Anammox发生,从而增加了N2O排放。
研究了不同进水pH(8.5;7.5;6.5;5.5)对系统脱氮和N2O的影响作用,发现随着pH逐步降低,TN去除率先升高后快速降低,在pH:7.5系统脱氮率达到最大值,偏酸性N2O释放量明显高于偏碱性条件下,低pH值会使游离亚硝酸(FNA)浓度升高,抑制N2O还原酶活性,导致N2O生成量显著升高。Candidatus Kuenenia在pH:7.5时,占比最高。此阶段,TN去除率达到89.5±1.2%而N2O转化率达最低值。Anammox活性高是pH:7.5运行下系统达到高效除氮的同时能够降低N2O释放的重要原因。
考察了不同曝气量(18,22,26,30,34,38mL/min)下对系统脱氮和N2O的影响,发现随着曝气量增加,TN去除率整体呈现上升过程。曝气量为26mL/min,在运行周期DO平均浓度约为1.2mg/L,此时TN去除率最高可达92.2%,而N2O排放最低。分析认为适度低DO水平是实现同步硝化反硝化耦合厌氧氨氧化过程限制性因素。过低曝气量导致氨氮去除不彻底,N2O的产生主要来源于硝化细菌的反硝化作用。而过高曝气量则会使得DO升高使内部缺氧微区减少,不仅反硝化不完全,同时抑制了Anammox发生,N2O主要是由羟胺氧化途径以及不完全反硝化途径产生。
在此基础上,采用响应面法设计单因素试验,发现pH对TN去除率和N2O转化率影响最为显著,优化后的工艺参数为C/N:3.2,pH:7.4,曝气量:23.2mL/min,预测TN去除率最高达94.9%,N2O转化率最低为0.01%。氮代谢途径检测到了大量具有Anammox功能基因(Hzs和Hdh),硝化过程中NH2OH氧化和异养反硝化过程中NO还原是N2O积累的主要途径。通过工艺优化控制,提高Anammox脱氮贡献是单级SBBR系统实现强化脱氮和N2O减排行之有效的措施。本研究有助于深入理解主流Anammox-SBBR系统N2O排放特征,为系统高效主流脱氮与N2O减排提供前期基础。