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石墨相氮化碳(g-C3N4)因可见光吸收能力强,化学稳定性高,合成成本低等优势,在光催化领域具有广阔的应用前景。然而,由于其比表面积小、光生电子-空穴复合率高等缺点,使g-C3N4的光催化活性受到抑制。活性炭(AC)是一种具有大比表面积和良好电子传递性质的碳材料。在水质处理、废气治理及催化剂载体等领域应用广泛,导致环境中产生了大量废弃的AC需进行处置。传统的AC再生具有化学消耗大,处理周期长,具有二次污染等问题,而光催化再生AC是一种绿色环保的处置方法。
因此,本论文将g-C3N4与AC复合,制备了g-C3N4/AC复合材料。该复合材料可以增大g-C3N4的比表面积,抑制光生电子-空穴的复合,进而提高其光催化活性。同时,AC在g-C3N4的光催化作用下得到再生,使AC重复利用,避免了传统再生方法造成的二次污染,有助于解决当前废弃AC的处置问题。主要研究内容如下:
(1)以三聚氰胺为前驱体,与AC混合均匀后,采用原位热缩聚法制备了具有良好吸附性能和光催化活性的g-C3N4/AC复合材料,通过各种手段如XRD,FT-IR,XPS,N2吸附-解吸,TEM,UV-Vis DRS和EIS等,对复合材料的结构及物理化学性能进行表征。以低浓度下的罗丹明B(RhB)为目标污染物研究其吸附行为及光催化活性。制备得到的g-C3N4/AC复合材料中,堆叠的块体g-C3N4被AC碎片化,使其比表面积和反应活性位点增加,同时提高了复合材料的导电能力,促进其光生电子-空穴的分离和转移。通过吸附实验及吸附动力学和吸附等温线研究复合材料的吸附行为,分别符合伪二级动力学模型和Freundlich吸附模型。通过光催化降解RhB实验研究复合材料的光催化活性,AC(5%)/g-C3N4复合材料具有最高的去除效率,可达97%,其吸附容量和光催化降解速率常数分别是纯g-C3N4的4.3和4.1倍。通过循环实验研究复合材料的循环稳定性,其在5次循环后稳定性良好。结合表征测试结果及活性物种捕获实验,提出了AC(5%)/g-C3N4对RhB吸附-光催化降解的可能机理。
(2)以尿素为前驱体,采用高温缩聚法制备光催化活性更高的g-C3N4,调整g-C3N4与AC的比例,再次经过高温煅烧,制备了g-C3N4/AC复合材料。通过各种表征手段如XRD,FT-IR,XPS,N2吸附-解吸,TEM,UV-Vis DRS和EIS等,研究复合材料的结构及物理化学性能。以高浓度的RhB为目标污染物,研究复合材料的吸附行为及光催化再生AC的性能。制备得到的g-C3N4/AC复合材料中,块体g-C3N4的堆叠结构同样被AC分散,增加了光催化反应活性位点,提高了其对AC的再生性能。通过拟合吸附动力学和吸附等温线研究复合材料的吸附行为,分别符合伪二级动力学模型和Freundlich吸附模型。通过再生实验研究复合材料的再生效率,g-C3N4(40%)/AC复合材料中的AC具有最高的再生效率,可达到83%。结合表征测试结果,吸附和解吸实验及活性物种捕获实验研究了AC光催化再生的可能机理。
综上所述,本论文制备得到g-C3N4/AC复合材料,通过一系列的表征测试及实验研究,探索了复合材料中g-C3N4与AC之间的相互促进作用及其机理,实现了g-C3N4光催化活性及AC光催化再生性能的提高。
因此,本论文将g-C3N4与AC复合,制备了g-C3N4/AC复合材料。该复合材料可以增大g-C3N4的比表面积,抑制光生电子-空穴的复合,进而提高其光催化活性。同时,AC在g-C3N4的光催化作用下得到再生,使AC重复利用,避免了传统再生方法造成的二次污染,有助于解决当前废弃AC的处置问题。主要研究内容如下:
(1)以三聚氰胺为前驱体,与AC混合均匀后,采用原位热缩聚法制备了具有良好吸附性能和光催化活性的g-C3N4/AC复合材料,通过各种手段如XRD,FT-IR,XPS,N2吸附-解吸,TEM,UV-Vis DRS和EIS等,对复合材料的结构及物理化学性能进行表征。以低浓度下的罗丹明B(RhB)为目标污染物研究其吸附行为及光催化活性。制备得到的g-C3N4/AC复合材料中,堆叠的块体g-C3N4被AC碎片化,使其比表面积和反应活性位点增加,同时提高了复合材料的导电能力,促进其光生电子-空穴的分离和转移。通过吸附实验及吸附动力学和吸附等温线研究复合材料的吸附行为,分别符合伪二级动力学模型和Freundlich吸附模型。通过光催化降解RhB实验研究复合材料的光催化活性,AC(5%)/g-C3N4复合材料具有最高的去除效率,可达97%,其吸附容量和光催化降解速率常数分别是纯g-C3N4的4.3和4.1倍。通过循环实验研究复合材料的循环稳定性,其在5次循环后稳定性良好。结合表征测试结果及活性物种捕获实验,提出了AC(5%)/g-C3N4对RhB吸附-光催化降解的可能机理。
(2)以尿素为前驱体,采用高温缩聚法制备光催化活性更高的g-C3N4,调整g-C3N4与AC的比例,再次经过高温煅烧,制备了g-C3N4/AC复合材料。通过各种表征手段如XRD,FT-IR,XPS,N2吸附-解吸,TEM,UV-Vis DRS和EIS等,研究复合材料的结构及物理化学性能。以高浓度的RhB为目标污染物,研究复合材料的吸附行为及光催化再生AC的性能。制备得到的g-C3N4/AC复合材料中,块体g-C3N4的堆叠结构同样被AC分散,增加了光催化反应活性位点,提高了其对AC的再生性能。通过拟合吸附动力学和吸附等温线研究复合材料的吸附行为,分别符合伪二级动力学模型和Freundlich吸附模型。通过再生实验研究复合材料的再生效率,g-C3N4(40%)/AC复合材料中的AC具有最高的再生效率,可达到83%。结合表征测试结果,吸附和解吸实验及活性物种捕获实验研究了AC光催化再生的可能机理。
综上所述,本论文制备得到g-C3N4/AC复合材料,通过一系列的表征测试及实验研究,探索了复合材料中g-C3N4与AC之间的相互促进作用及其机理,实现了g-C3N4光催化活性及AC光催化再生性能的提高。