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医疗废物、生活垃圾等废物焚烧烟气以及一些冶炼废气中汞和二恶英是最难处理的污染物,通常采用活性炭吸附并因此产生需要处理的二次废物,其后续处理因经济、技术和管理等原因难以实现安全处置,环境风险突出。脉冲低温等离子体技术(NTP)可实现不可溶单质汞向二价汞或颗粒态汞转化并能降解二恶英,有望实现低成本的废气中汞和二恶英的协同控制。
本研究基于含汞和二恶英废气的特性,通过建立相应的化学反应模型,模拟研究NTP的技术参数对于脱除汞和二噁英模化物(氯苯)的作用,以及SO2、NOx等其他污染物对二者脱除效率的影响,并探索利用肼类添加剂强化Hg捕集和二噁英模化物的分解效果的相应机理。同时初步探讨了另一种二噁英模化物1,2,4—三氯苯,在肼类添加剂作用下的脱氯机理。
模拟结果表明,研究的低温等离子体反应器技术参数范围内,烟气中Hg的脱除效率较为稳定,基本可以保持在90%以上。当烟气中NO、SO2含量上升时,低温等离子体脱汞效率有明显的下降趋势,并且当NO、SO2浓度越大对于反应器脱汞效率的影响就越明显,模拟结果与参考实验结果基本一致。在无添加剂作用、相同温度条件下,等离子体反应器脱除氯苯的效率随着脉冲电压的升高而有显著的提升,其变化规律基本呈线性,脉冲电压的最小值增加到最大值,氯苯脱除效率增加了10%-15%。在有不同比例的肼添加剂作用下,不同初始浓度的NO和HCl对于氯苯脱除效率的影响均不超过2%;而SO2会在肼添加剂比例不足时导致氯苯降解率明显下降。低温等离子体反应器在计算得到的优化工况下,氯苯污染物和肼的量维持在1:0.5时,汞污染物的脱除效率可以达到99.7%,氯苯的脱除效率可以达到98.3%。
量子化学计算结果表明,水合肼的分解按照N2H4—NH2+NH2—NH+NH3反应途径进行,可以得到与实验接近的化学动力学参数。NH2对于1,2,4—三氯苯按照苯炔机理的反应速率和方向主要是由脱氯反应的难易程度决定,同时也受到中间体稳定性、取代基诱导效应觉得也影响着其反应方向和产物。1,2,4—三氯苯与NH3按照苯炔机理发生单分子的取代反应为1,2,4—三氯苯通过形成1,6—苯炔中间体,最终形成1,3—二氯-5—氨基苯作为最终产物。
通过本次理论模拟研究,探索了水合肼作为低温等离子烟气净化添加剂的效果与机理,为今后脉冲低温等离子体在汞和二噁英协同控制领域的工业化、规模化应用探寻更多发展与突破。
本研究基于含汞和二恶英废气的特性,通过建立相应的化学反应模型,模拟研究NTP的技术参数对于脱除汞和二噁英模化物(氯苯)的作用,以及SO2、NOx等其他污染物对二者脱除效率的影响,并探索利用肼类添加剂强化Hg捕集和二噁英模化物的分解效果的相应机理。同时初步探讨了另一种二噁英模化物1,2,4—三氯苯,在肼类添加剂作用下的脱氯机理。
模拟结果表明,研究的低温等离子体反应器技术参数范围内,烟气中Hg的脱除效率较为稳定,基本可以保持在90%以上。当烟气中NO、SO2含量上升时,低温等离子体脱汞效率有明显的下降趋势,并且当NO、SO2浓度越大对于反应器脱汞效率的影响就越明显,模拟结果与参考实验结果基本一致。在无添加剂作用、相同温度条件下,等离子体反应器脱除氯苯的效率随着脉冲电压的升高而有显著的提升,其变化规律基本呈线性,脉冲电压的最小值增加到最大值,氯苯脱除效率增加了10%-15%。在有不同比例的肼添加剂作用下,不同初始浓度的NO和HCl对于氯苯脱除效率的影响均不超过2%;而SO2会在肼添加剂比例不足时导致氯苯降解率明显下降。低温等离子体反应器在计算得到的优化工况下,氯苯污染物和肼的量维持在1:0.5时,汞污染物的脱除效率可以达到99.7%,氯苯的脱除效率可以达到98.3%。
量子化学计算结果表明,水合肼的分解按照N2H4—NH2+NH2—NH+NH3反应途径进行,可以得到与实验接近的化学动力学参数。NH2对于1,2,4—三氯苯按照苯炔机理的反应速率和方向主要是由脱氯反应的难易程度决定,同时也受到中间体稳定性、取代基诱导效应觉得也影响着其反应方向和产物。1,2,4—三氯苯与NH3按照苯炔机理发生单分子的取代反应为1,2,4—三氯苯通过形成1,6—苯炔中间体,最终形成1,3—二氯-5—氨基苯作为最终产物。
通过本次理论模拟研究,探索了水合肼作为低温等离子烟气净化添加剂的效果与机理,为今后脉冲低温等离子体在汞和二噁英协同控制领域的工业化、规模化应用探寻更多发展与突破。