【摘 要】
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近年来，绿色化学和可持续发展的观念逐渐深入人心，可再生资源的利用引起了国内外学术界和工业界的广泛关注。CO2作为一种绿色、可再生C1资源，实现其化学转化制备高附加值的化学
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近年来，绿色化学和可持续发展的观念逐渐深入人心，可再生资源的利用引起了国内外学术界和工业界的广泛关注。CO2作为一种绿色、可再生C1资源，实现其化学转化制备高附加值的化学品具有重要意义。本论文以CO2为碳源，通过与有机胺类化合物在不同催化体系下反应构筑C-N键，进行了聚脲、苯并咪唑、酰胺类和N-甲基胺类化合物的合成研究，主要内容和成果如下: 1、以[(n-C4H9)4N]2WO4为催化剂，通过CO2与1，4-丁二胺的聚合反应制备了新型聚脲高分子材料(PU)。对PU进行表征发现，PU呈球形花朵状，直径为2-10μm，花瓣状片层厚度约30nm，且具有非常高的热稳定性。用PU作为聚合物载体制备了一系列负载型纳米金属催化剂，包括Pt/PU，Au/PU，Pd/PU，透射电镜显示金属颗粒分布均匀，平均粒径小于3nm。Pt/PU在邻氯硝基苯(o-CNB)选择性加氢生成邻氯苯胺(o-CAN)中表现出优良的催化性能。 2、以负载型Au/TiO2为催化剂，发展了由2-硝基苯胺类化合物与CO2和H2反应合成苯并咪唑类化合物的新途径。在100℃、8 Mpa压力条件下，考察了不同取代基的2-硝基苯胺底物与CO2和H2的反应，均以较高产率得到苯并咪唑类产物。反应机理研究表明，反应条件下Au/TiO2催化2-硝基苯胺加氢生成邻苯二胺，进一步催化邻苯二胺与CO2和H2反应生成苯并咪唑，Au/TiO2在两步反应中都起到良好的催化作用。 3、以1-丁基-3-甲基咪唑氯盐离子液体[BMIm]Cl和RuCl3作为催化剂，在温和条件(0.5 MPa CO2和50℃)和氢硅烷存在下，实现CO2与胺类化合物的N-甲基化反应，以较高产率获得一系列N-甲基化产物。机理研究表明，在离子液体催化体系中，有机胺先与CO2和氢硅烷发生甲酰化反应生成甲酰胺中间体，然后进一步还原为N-甲基产物。 4、以1-丁基-3-甲基咪唑类离子液体(如[BMIm]Cl)为催化剂，在室温和无金属条件下实现了胺类化合物与CO2和苯硅烷的甲酰化反应，高收率地获得一系列酰胺化合物。机理研究表明，离子液体具有双催化功能，既可活化苯硅烷的Si-H键促进其与CO2反应生成甲酸硅酯中间体，同时又能通过氢键活化有机胺底物，最终导致产物的生成。
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