可见光催化剂纳米Ta<,3>N<,5>的制备及其光催化活性研究

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本文制备了一种带隙能较低的新型可见光响应型催化剂纳米级Ta3N5粉末材料。具体是通过低温均相还原反应,以纳米TaCl5为原料制得纳米氮化钽粉末,通过氮化热处理得到纳米级Ta3N5。采用XRD、TEM、UV-VIS吸收光谱分析等测试手段对所制备的光催化剂进行了表征。结果表明:在反应温度为800℃,反应4h条件下得到晶化度较好的Ta3N5粉末,其颗粒大小为20-40nm,且均匀性和规整程度较好,光谱响应范围可拓宽至600nm,具有良好的可见光响应能力。   模拟太阳光(λ>420nm)下,研究了光催化剂Ta3N5降解亚甲基蓝的催化活性。结果表明,纳米Ta3N5在可见光下可有效降解亚甲基蓝,在初始浓度为10.0mg/L的弱碱性亚甲基蓝溶液中,当催化剂投加量为2.0g/L,经过300min照射后,最大降解率可达95%以上,与德国Degussa公司P25(TiO2)和由市售Ta2O5制得微米Ta3N5相比,降解效率明显提高;通过在催化剂表面沉积贵金属Pt,催化活性有较大提高,Pt最佳沉积量为1.5wt%,降解速率是原催化剂的1.5倍。为了考察催化剂在降解过程中的稳定性,将催化剂回收使用,重复3次光催化降解实验,结果表明降解效率无明显下降,催化剂活性稳定。   此外,对制备的催化剂进行了光解水制氢方面的研究,考察了牺牲剂体积百分数、贵金属沉积种类及沉积量等因素对光解水产氢速率的影响。结果表明,在100.0mL水溶液中(甲醇30vol%),催化剂投加量为0.2g,Pt沉积量为0.4wt%,最大析氢速率为3.7μmol/h,此时的量子产率为0.24%。在没有添加牺牲剂如甲醇的情况下,通过负载Pt/Cr2O3核壳型助催化剂实现了可见光下完全光解水,析氢速率为0.16μmol/h。
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