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氧化物负载纳米金催化剂近年来得到了广泛关注，并在多个领域反应中体现出独特的优势催化性能。目前文献中对于反应机理和活性位研究主要集中在CO氧化反应。但关于载体对催化剂活性是否存在影响以及影响的本质等问题目前还缺乏统一的认识，而解决该问题将有助于更好地理解催化剂构效关系，指导载体选择，构筑更高效的负载Au催化剂。
本论文在制备了载体和Au中心性质相似的系列负载纳米金催化剂的基础上，考察了催化剂对催化CO氧化和催化甲醇氧化反应两个探针反应的催化活性，证实了载体效应的存在，并进一步研究了载体影响的本质，初步找到了调变载体实现提高催化剂催化活性和选择性的方向。主要研究内容如下：
1.具有相似载体和Au中心性质系列催化剂的制备和表征
采用水热合成法制备了Ce1-xZrxO2（x=0，0.2，0.4，0.6，0.8）系列复合氧化物。N2吸附BET、XRD、Raman、XRF、HRTEM等表征结果表明，该系列氧化物具有相似的比表面积（88.6-123.7 m2g-1），相似的粒径（4.7-10.1 nm（XRD）、5.7-8.6nm（TEM）），相似的晶相结构（立方相（x=0）、赝立方相t”（x=0.2，0.4，0.6）、四方相（x=0.8）），并且本体和表面具有相同的晶相结构，形成了均相固溶体。
以此系列氧化物为载体采用沉积-沉淀（deposition-precipitation）法合成了Au/Ce1-xZrxO2（x=0，0.2，0.4，0.6，0.8）系列负载催化剂。N2吸附BET、XRD、Raman、HRTEM、ICP、XPS结果表明，制备过程中载体的结构性质未发生明显改变，Au纳米粒子的平均粒径大小相近（3.0-3.3 nm）、粒径分布相似、担载量相似（1.23-2.01％）、稳态催化剂价态均以Au0为主。
2.CO催化氧化反应载体效应研究
以CO氧化为探针反应，测试了不同温度下以上系列铈锆复合氧化物担载纳米金催化剂的反应活性。结果表明，303 K时随催化剂载体Ce1-xZrxO2中Ce含量从x=0逐渐减小到x=0.8，相应催化活性从9.3逐渐降低到3.6 mol-CO mol-Au-1min-1，且在其它温度（308 K、313 K、318 K、323 K、333 K）时影响规律一致。进一步的CO吸附红外表征发现，CO在不同载体负载的Au粒子上的吸附峰位置在CO单独存在（2109-2114 cm-1）或CO、O2共存时（2131-2139 cm-1）相似，表明CO在Au上的吸附活化不是影响催化活性的主要原因。CO2吸附实验表明，反应初始4 h内的活性变化趋势和达到稳态时的活性都不受CO2加入的影响，产物的脱附也不是影响催化活性的主要原因。303 K时绝氧条件下CO脉冲实验测定的催化剂储氧量结果表明，各催化剂的储氧量与其催化氧化活性相对应。催化剂的储氧量越小，则活性越低。进一步结合结构参数进行计算表明，可还原氧原子占催化剂表面氧原子总数比例的高低决定了催化剂催化活性的高低，而这些可还原氧原子很可能是与Ce相连的氧，它们离去后形成的氧空缺位提供了氧吸附活化的中心。O2在催化剂表面的吸附和活化是反应的决速步骤，表面氧空缺数量决定表面活性氧数量，从而影响催化剂的催化活性。
3.催化甲醇氧化反应载体效应研究
对于甲醇完全氧化（1％CH3OH、14％O2），发现了与CO氧化反应相似的载体影响规律，即催化活性随Ce/Zr减小而降低，如343 K时，Au/Ce1-xZrxO2（X=0，0.2，0.4，0.6，0.8）对应的活性值为5.3、1.8、1.1、0.9、0.6 mol.CH3OH mol-Au-1-1min-1，最高活性为最低活性的8.8倍。表面氧空缺的数量即氧活化中心数量是催化剂载体影响催化活性的主要因素。
而对催化甲醇选择氧化生成甲酸甲酯（MF）反应（6％CH3OH、3％O2），从催化剂载体Ce含量最高的Au/CeO2催化剂到Ce含量最低的Au/Ce1-xZrxO2（X=0.8）催化剂，反应活性从7.3 mol-CH3OH mol-Au-1 min-1降低到1.4 mol-CH3OH mol-Au-1rain-1，而对应的MF选择性则由4.3％提高到了52.4％。进一步的CO2-TPD和CO吸附真空红外结果，排除了催化剂表面酸碱性差异对反应选择性的影响。我们认为对甲醇选择氧化反应载体效应存在的原因是催化剂载体中Ce含量降低使表面氧活化中心减少，表面活性氧随之减少，进而使MF选择性提高，完全氧化产物CO2的选择性降低。