活性焦担载V<,2>O<,5>同时脱硫脱硝的研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dsb5519
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
烟气中SO2和NOx是造成大气污染的主要污染物,应在排放前得到控制。可再生干法烟气同时脱硫脱硝技术是具有潜在应用前景的燃煤SO2和NOx排放控制技术,它具有较高的脱硫率和脱硝率,催化剂可再生循环使用,运行费用降低,无二次污染和废水后处理问题,成为烟气净化技术发展的总趋势。活性炭/焦不但能脱除烟气中的SO2和NOx,还能除去烟气中的HCl、HF、砷、硒、汞等有害物质,其活性温度与排烟温度150-250℃匹配,在烟气净化方面有很大潜力。活性焦同时脱硫脱硝技术(MMC-BF法)在日本、德国实现工业化,但单纯利用活性炭/焦脱硫脱硝,在SO2存在下脱硝活性较低,且再生需要在400℃以上操作,能耗和硫资源化成本高。鉴于此,本论文针对活性炭/焦同时脱硫脱硝的问题,研究了在排烟温度下具有高活性的活性炭/焦类催化剂,并期望能降低再生能耗和硫资源化成本。本论文通过对同时脱硫脱硝催化剂的筛选,重点研究在排烟温度下具有较高同时脱硫脱硝活性的V2O5/AC催化剂。通过考察该催化剂的脱硫行为,得出其脱硫机理;研究了其脱硫脱硝活性与V2O5担载量、反应温度、载体以及气氛之间的关系;进一步研究了气体在催化剂表面的吸附行为,并对使用后的催化剂的再生行为进行了考察。主要得到以下结论:   1.通过对CuO/AC、Fe2O3/AC和V2O5/AC催化剂的筛选,研究开发了可同时脱硫脱硝的V2O5/AC催化剂。CuO/AC、Fe2O3/AC脱硫是利用表面担载的金属氧化物直接与SO2反应生成硫酸盐,所以脱硫活性较低,而生成硫酸盐的SCR活性较其氧化物也相对较低,所以不能用于同时脱硫脱硝。而V2O5/AC在脱硫脱硝时仅有少量V2O5转化为金属硫酸盐,可维持较高的同时脱硫脱硝活性。   2.研究了V2O5/AC脱硫行为和机理,结果表明该催化剂脱硫后表面的含硫物种主要是H2SO4,其脱硫机理与CuO/AC、Fe2O3/AC明显不同,即:吸附在V2O5的SO2与V2O5形成VOSO4结构,然后与O2反应生成SO3,迁移到AC表面,使得V2O5可以继续吸附SO2;SO3与H2O反应生成H2SO4后迁移到AC微孔储存。VOSO4是反应中间产物,而不是失活物质。烟气中H2O和O2对脱硫有促进作用。随着V2O5担载量从0.5%到9%,脱硫活性逐渐提高。反应温度在150-230℃时,V2O5/AC脱硫活性随温度升高而降低。V2O5/AC添加金属W、Mo会使脱硫活性降低。   3.V2O5是V2O5/AC催化剂同时脱硫脱硝的重要组分,在同时脱硫脱硝中气氛中的NH3和NO不影响V2O5对硫的氧化和迁移,其脱硫活性随着担载量的增加而增加,而脱硝活性在载钒量为0.5%时最高。V2O5/AC催化剂适宜在200℃操作,温度较低,对SO2的吸附量增加,而温度升高时SCR活性将提高。载体中的CaO对脱硫有促进作用,抑制脱硝;O2是脱硫脱硝过程必不可少的反应组分,气态O2是脱硝过程的氧源,脱硫主要需要催化剂表面的氧;H2O对脱硫有促进作用,而抑制脱硝。   4.通过NH3在AC载体和V2O5/AC催化剂表面200℃下的吸附和氧化行为研究,发现本文使用的AC具有吸附NH3和将NH3转化为NO的能力,可能源于两种活性位,但没有显著的SCR反应发生。担载V2O5后,催化剂对NH3的吸附能力显著增强,但将NH3氧化为NO的能力减弱,还产生了将NH3氧化为N2的活性位。SO2的饱和吸附进一步增强了V2O5/AC对NH3的吸附量,消除了将NH3转化为NO和N2的能力;当催化剂表面吸附一定的NH3达到酸碱平衡后,催化剂才能将NH3氧化为N2。NH3的氧化主要依赖气相的O2,催化剂表面的氧的作用很小。NH3和NO在V2O5/AC催化剂表面存在竞争吸附。   5.对使用后的V2O5/AC催化剂进行水洗、Ar热再生和NH3再生研究,结果表明,在300℃条件下用5%NH3/Ar再生后的催化剂脱硫活性可得到恢复,同时二次脱硝活性明显提高。SCR活性提高的原因是再生后催化剂表面N含量大大提高,形成了新的脱硝活性位NH2-。再生出的SO2气体可与多余的NH3在室温下反应生成固体亚硫铵盐,有望实现硫的资源化,简化了后续处理。
其他文献
  实验研究了饲料中添加不同浓度的地衣芽孢杆菌对尼罗罗非鱼的生长、免疫、肠道形态以及抵抗海豚链球菌感染能力的影响.在饲料中分别添加0%,0.02%,0.04%,0.06%,0.08%和0.1%的地
会议
  本试验旨在研究不同水平的泛酸对中期草鱼(Ctenopharyngodon idellus)生长性能、肠道粘膜免疫和生理屏障以及相关信号分子基因表达的影响.试验选取253.44±0.69 g健康草
中国科学院山西煤炭化学研究所在灰熔聚流化床气化技术研究的基础上,结合灰熔聚流化床和气流床技术的优点,开发了复合床气化技术。其中气化炉气流床段采取了近灰熔点温度气化,操
本论文对这三个酶做了研究,以明确它们在克雷伯杆菌甘油有氧转化生成1,3-丙二醇过程中的作用。 论文主要工作和结论如下: 1.研究了克雷伯杆菌KG1在不同条件下发酵时,其
本文以喷嘴雾化和液滴破碎的相关理论为基础,使用高速摄像仪、激光测粒仪等实验仪器进行了如下研究:首先,使用高速摄像仪和图像处理软件对气流式喷嘴的初次雾化和二次雾化的破裂
  诱导脂肪细胞凋亡是调控机体脂质蓄积的一种重要途径.为探究EPA能否影响草鱼脂肪细胞凋亡及其机制,利用草鱼前体脂肪细胞体外培养体系,用不同浓度EPA处理汇合后脂肪细胞4
会议
MyoD,Myogenin,Myf5和MRF4是生肌调节因子(Myogenic regulatoryfactors,MRFs)家族的成员,其功能区都具有碱性螺旋-环-螺旋结构域(basichelix-loop-helix,bHLH),即一个螺旋-环-螺旋
  本文旨在研究饲料中添加不同水平的溶菌酶制品对吉富罗非鱼(GIFT,Oreochromis niloticus)生长性能、非特异性免疫和血清抗菌性能的影响.选用平均体重为(11.35±0.08)g的
  为探究胆汁酸对草鱼脂肪/蛋白质代谢及肠道微生物区系的影响,配制了对照组(35%蛋白,5%脂肪)、高脂组(35%蛋白,7%脂肪)和胆汁酸组(35%蛋白,7%脂肪,60mg胆汁酸/kg饲料)三组等氮日
会议
本文在喷嘴雾化和液滴破裂相关理论的基础上,利用高速摄像机观察了水煤浆浆滴的变形及破裂过程,对浆滴在高速气流中的破裂模式进行了实验研究。研究发现水煤浆的性质对其破裂有