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离子液体的最大优势是其化学结构的可设计性,即可以通过改变阴阳离子的结构调变其物理化学性质,或者引入相应官能团使其具有特定的功能.目前,离子液体已在萃取分离和化学合成等领域展示了良好的应用前景[1].但是,离子液体与产物或被萃取物很难分离,常常无法使离子液体循环使用.在本文中,我们利用CO2开发了一种简单、绿色的方法,用于调变离子液体的物理化学性质,从而调控离子液体与水的互溶性,并实现了离子液体的循环使用.首先,我们通过结构和性能的关系,设计了离子液体N-butyldiisopropanolamine imidazole([C4DIPA][Im]),N-hexyldiisopropanolamine imidazole([C6DIPA][Im])和N-octyldiisopropanolamine imidazole([C8DIPA][Im]).有趣的是,这类离子液体与水的混合物具有独特的相行为：常温常压下离子液体和水为两相体系,通入CO2 后离子液体-水两相体系转变为均相体系,随后通入N2/空气均相体系重新恢复到两相体系.以[C4DIPA][Im]-水两相体系为例,我们用13C NMR详细研究了该类离子液体由疏水性转变为亲水性的机理.实验结果表明,向[C4DIPA][Im]-水两相体系通入CO2后,在161.8,165.8 和165.9 ppm处出现了三个新峰.161.8 ppm处的峰可归属为由于质子快速交换而产生的HCO3-/CO32-离子,165.8 和165.9 ppm处的峰可归属为氨基甲酸根([ImCO2]-和[ImCO2]-)[2].因此,根据观察到的产物,离子液体疏水性-亲水性转变的可能机理为：CO2和离子液体的阴离子[Im]-反应生成了亲水性的铵盐(包括氨基甲酸铵,碳酸氢铵和碳酸铵).可能的反应过程是：[Im]-与CO2首先反应生成氨基甲酸根离子([ImCO2]-和[ImCO2]-)[3],随着CO2通入时间的延长,体系的pH值降低,氨基甲酸根转变为HCO3-和CO32-.为了证明离子液体-水两相体系的可逆性,我们向[C4DIPA][Im]-水-CO2均相体系中通入N2并加热到65 °C,通过13C NMR发现上相和下相中新的信号峰(161.8,165.8 和165.9 ppm)全部消失,这表明离子液体阴离子和CO2的反应是完全可逆的.上述研究结果有望在实现化学反应的均相反应、异相分离以及离子液体的循环使用等方面得到应用.