论文部分内容阅读
由于自身独特的性质,金属纳米粒子在人类日常生活中得到了广泛的应用,同时也导致其不可避免的被释放到环境水体中,造成对环境的污染隐患和人类健康的潜在危害.最新的研究表明,纳米金(AuNPs)会对人体的皮肤[1]、肺[2]和干细胞[3]产生不利的影响;金属纳米粒子的毒性要大于其相对应的金属离子[4].目前,有关金属纳米粒子的致毒机理尚不明确,但是,金属纳米粒子的浓度、尺寸大小和存在状态(例如团聚与否)以及相应金属离子的浓度在很大程度上影响着金属纳米粒子的毒性[5].另外,金属纳米粒子会释放出相应的金属离子,相应的金属离子也会转化为金属纳米粒子,二者在环境中通常是共存的.因此,对环境中的金属纳米粒子和相应金属离子实现同时检测具有重要意义.本工作制备了负载Al3+的Fe3O4@SiO2@亚氨基二乙酸(IDA)材料,考察了其对纳米金和金离子的吸附性能.实验表明Al3+-Fe3O4@SiO2@IDA 可以同时吸附纳米金和金离子,采用Na2S2O3 和NH3·H2O 可实现对金离子和纳米金的选择性顺序洗脱.基于此,我们建立了磁固相萃取(MSPE)与电感耦合等离子质谱(ICP-MS)联用分析环境水样中纳米金和金离子形态的的新方法.对影响纳米金和金离子MSPE 的参数进行了详细优化.在最优条件下,本方法对纳米金和金离子的检出限(LODs,3σ)分别为0.39 和0.31 pg mL-1,相对标准偏差(RSDs,c=20 pg mL·1,n=7)分别为3.9%和4.9%.本方法可以定量萃取粒径范围宽(14-140 nm),以及不同表面(如柠檬酸、巯基十一烷基酸、聚乙烯吡咯烷酮、三甲基十六烷基溴化铵等)改性的纳米金;经过本方法萃取后的纳米金保持了原有的粒径和形貌,且洗脱液可以直接引入溶液雾化-ICP-MS 进行检测,无需消解.所建立的MSPE-ICP-MS 方法被成功用于天然水、生活污水和海水中的纳米金以及天然水中金离子的分析测定.与文献报道的其它金属纳米粒子分析方法相比,本方法具有灵敏度更高、分析速度更快、更容易操作和无需消解等优点,同时可以为环境水样中纳米粒子的检测和毒性评价提供更多有价值的信息.