【摘 要】
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甲醇蒸汽重整(MSR)反应由于能够在线提供质子交换膜燃料电池阴极高纯氢气而备受关注.Cu/ZnO催化剂是经典的MSR反应催化剂,其中金属铜被认为是活性组分1,人们对铜单晶及纳
【机 构】
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中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,中国大连
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甲醇蒸汽重整(MSR)反应由于能够在线提供质子交换膜燃料电池阴极高纯氢气而备受关注.Cu/ZnO催化剂是经典的MSR反应催化剂,其中金属铜被认为是活性组分1,人们对铜单晶及纳米粒子的催化性能进行了大量研究2,3,发现铜纳米粒子具有更好的催化性能,但由于纳米粒子制备及反应条件的复杂性,对于金属铜催化MSR反应的本征性质至今并没有一个清晰的图像.本报告从MSR反应最可能反应路径出发4,5,6,基于optPBE-vdW修正的DFT理论研究了低覆盖度下MSR反应在密堆积面Cu(111)和典型台阶面Cu(221)上,经甲醛中间体与表面羟基耦合后脱氢至二氧化碳的过程,用以理解纳米粒子中台阶的出现对MSR反应的作用.结果表明,与(111)面相比,台阶面(221)对反应分子的吸附增强～0.24eV,对中间体的吸附增强0.17～0.46eV；同时台阶表面明显促进了CH3OH和H2O的解离、CH2O的生成以及HO-CH2O耦合反应,基元反应能垒较(111)降低～0.3eV.可见,金属铜的台阶面对于耦合路径的MSR反应具有不可忽视的促进作用,分散良好的金属铜纳米粒子能够暴露更多的台阶位而促进MSR反应,这也从理论角度证明了铜纳米粒子的催化性能优于单晶铜.
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