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二阶非线性光学晶体是一类重要的功能材料，而构筑具有无对称中心的晶体结构是获得该类材料的关键所在.虽然Ba/Ga/S 和Ba/Sb/S 三元体系只有在少数情况下才存在非心结构，但最近的研究结果表明由它们混合组成的Ba/Ga/Sb/S 四元体系可以存在非心结构[1].本文采用基于第一性原理计算结果的USPEX 程序尝试对Ba4GaSbS7 晶体的结构进行预测，结果表明该晶体属于三斜晶系.由图1 可以看出该晶体由孤立的GaS4 四面体和SbS3 三角锥所构成.在此基础上，通过采用PAW 型赝势和PBE 型交换相关泛函以及基于长度表象的方法，我们对该晶体的线性和二阶非线性光学性质进行了研究，其中包括晶体的复介电函数、折射率吸收谱以及静态和动态二阶非线性倍频系数等.Ba4GaSbS7 晶体静态倍频系数的理论预测结果为25.62 pm/V(d11)，其倍频效应要强于已商业化的AgGaS2 晶体[2].此外，我们还结合偶极矩的计算以及能带结构分析进一步探讨了体系倍频效应的来源.