【摘 要】
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分别采用高效氧气还原阴极PAQ/GF和形稳性阳极IrO2-RuO2-TiO2/Ti做为阴、阳极,填充非均相催化剂,研究一种阴、阳极同时催化氧化的电化学过程,并应用于焦化废水生化出水深度处
【机 构】
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天津大学化工学院; 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室; 鞍山钢铁股份有限公司化工总厂;
【基金项目】
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国家高技术研究发展计划(863)项目(2007AA06Z327);国家自然科学基金项目(20607023);国家水体污染控制与治理科技重大专项(2008ZX07207-003,2008ZX0708-004)
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分别采用高效氧气还原阴极PAQ/GF和形稳性阳极IrO2-RuO2-TiO2/Ti做为阴、阳极,填充非均相催化剂,研究一种阴、阳极同时催化氧化的电化学过程,并应用于焦化废水生化出水深度处理.采用在石墨毡上电聚合蒽醌制备PAQ/GF电极,并用循环伏安进行了表征.结果表明,蒽醌在电极表面具有很好的可逆性,并对电催化还原氧气生成过氧化氢(H2O2)表现很高的电催化活性;隔膜电解槽中PAQ/GF做阴极,在-0.7 V(相对饱和甘汞电极)和pH 6下电解6 h后,H2O2浓度为13.5mmol/L,电流效率>50%.采用浸渍法制备了非均相催化剂Fe-Cu/Y350,通过结晶紫褪色反应和羟自由基探针化合物(对氯苯甲酸)氧化反应验证Fe-Cu/Y350催化H2O2产生了羟基自由基(.OH);使用Fe-Cu/Y350催化次氯酸钠氧化处理焦化废水,COD去除率达到26%,远高于没有催化剂时的11%.利用组装的电催化反应器对焦化废水进行处理,COD去除率达到49.4%,远高于传统的双极氧化过程(29.8%),其中阴极与阳极催化过程对COD去除的贡献率分别为26.0%和23.4%.在优化条件下(初始COD=192 mg/L、I=10 A.m-2、pH 4～5)电解1 h后,焦化废水COD去除率>50%.反应途径可能为:氧气在PAQ/GF电极上高效电催化还原为H2 O2,再经Fe-Cu/Y350催化分解产生.OH,从而将有机污染物氧化分解;氯离子在IrO2-RuO2-TiO2/Ti电极氧化产生Cl2或次氯酸,并在Fe-Cu/Y350催化作用下将有机污染物氧化或有机物在阳极直接氧化降解.
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