稀土掺杂纳米TiO2的制备及其光催化性能研究

• 作 者: 朱剑
• 出 处: 中南大学
• 发表日期: 2008年期
• 关键词: 溶胶-凝胶 光催化 稀土掺杂 甲基橙 氯胺磷

水资源污染是环境污染中的突出对象，提高污水处理技术是环保领域研究的热点。光催化氧化法具有高效、稳定、无二次污染以及对各类有机污染物尤其是难生物降解的有毒污染物进行深度、彻底氧化的突出优点，国内对该技术大都还只限于实验室研究水平。本文采用溶胶-凝胶法成功制备了稀土La³⁺、Ce³⁺单掺杂及La-Fe、Ce-Fe共掺杂纳米TiO₂粉体。采用XRD、FE-SEM、EDS、FT-IR和UV-vis等手段对样品的结构、形貌、成分以及光谱特性进行了表征，以染料甲基橙和有机磷农药氯胺磷为光催化反应模型化合物，分析了制备和降解等工艺对有机物光催化降解的影响，从动力学角度分析了有机物的降解过程，结果表明：溶胶-凝胶法制备的TiO₂粉体颗粒均匀，掺杂对粉体的粒径有很大影响，且随着热处理温度的升高，晶粒逐渐增大。掺杂纳米TiO₂粉体的粒径比未掺杂纳米TiO₂粉体的粒径小，说明掺杂抑制了纳米晶体的生长。稀土离子掺杂可以抑制TiO₂锐钛矿相向金红石相的转变，提高相转变温度。稀土-金属共掺杂更好地抑制了TiO₂从锐钛矿相向金红石相的转变。稀土掺杂纳米ZiO₂的红外光谱的红外吸收带发生了宽化，而且TiO₂晶体的Ti-O特征振动峰发生了红移。稀土掺杂纳米TiO₂的紫外-可见吸收边带位置发生红移现象。纳米TiO₂光催化剂的光催化性能在掺杂后得到明显提高，其中La³⁺的最佳掺杂量为0．5％，Ce³⁺的最佳掺杂量为1％，最佳热处理温度为500℃。稀土-金属共掺杂纳米TiO₂光催化剂产生了协同效应，其光催化性能优于单掺杂样品，以La0．5％-Fe0．05％共掺杂效果最佳。在相同光催化剂和相同操作条件下，不同结构的有机物光催化降解有很大差别，甲基橙的降解率比氯胺磷要高。动力学研究表明，甲基橙溶液的光催化降解反应符合Langmuir-hinshelwood一级动力学方程，氯胺磷溶液光催化降解反应曲线符合二次曲线Y=A+B₁*t+B₂*t²的形式。