论文部分内容阅读
近几十年来,水体抗生素研究是国际上的热点话题和研究热点之一。由于生活污水、工业废水、及养殖废水等排放,使得地表水中的抗生素浓度超标,造成了抗生素污染,这将严重危害人类健康。研究区位于鄱阳湖流域,鄱阳湖是中国第一大淡水湖。坐落于秀美的江西,鄱阳湖流域面积覆盖整个江西,拥有赣江、抚河、修水、饶河、信江五大江河。本文以常用的四类抗生素(磺胺类、喹诺酮类、四环素类、大环内酯类)27种抗生素为研究对象,以LC-MS/MS为检测手段,对鄱阳湖周边地表水、地下水和废水进行分布研究。结合实地调研等基础手段,剖析抗生素来源,含量大小,进行风险评价,利用批试验方法研究典型抗生素在土壤中的吸附行为。结论如下:
(1)检测抗生素采用优化后的固相前处理-液质联用仪检测法:抗生素在水样中检测限为0.32-3.21ng/L,定量下限为0.67-9.96ng/L。水样回收率分别为76%-141%。
(2)锦江袁河水体中,总检出率为92.59%,四大类检出率都在50%以上,河流水中磺胺类中磺胺甲恶唑的检出率为96.43%,磺胺二甲基嘧啶的检出率为85.71%;磺胺类抗生素总浓度范围在0.34-141.79ng/L;地下水中磺胺类的检出率浓度范围为18.14-29.72ng/L;废水中四环素类和磺胺类的浓度较高,分别为123.49-12002.94ng/L和18.96-84331.54ng/L,喹诺酮类的浓度相对较低,为未检出-221.95ng/L。
(3)鄱阳湖周边水体检测总体上呈现是磺胺类和喹诺酮类较频繁,磺胺类浓度可达到μg/L级别,喹诺酮类和四环素类大环内酯类检出浓度低甚至未检出,CW-07(废水-07)浓度最高达到47460.68ng/L,河流水样中检测最高浓度为1861.53ng/L,地下水样中,检测最高为2589.07ng/L;两次结果显示:抗生素浓度大小比较为:废水>地表水>地下水。
(4)根据阴阳离子Piper三线图可看出,锦江袁河流域水体的水化学类型主要为HCO3-Ca型,鄱阳湖周边流域水体属于无优势水,水化学类型为SO4·Cl-Ca·Mg型。pH值跟抗生素浓度没有相关性,抗生素浓度与Eh、EC、DO、TDS等指标有相关性。
(5)锦江袁河流域检测结果有高风险采样点有14个,占全部点位的50%,但是高风险抗生素浓度仅占7.73%;鄱阳湖周边水域高危险浓度全部2.86%,但是采样点高风险率为25.7%,其余少部分是低风险,大部分是无风险;
(6)锦江袁河流域主要污染源为生活污水和养殖废水;鄱阳湖周边主要污染源是生活污水。
(7)在25℃土壤吸附研究结果显示,金霉素依诺沙星和罗红霉素符合吸附动力学准二级动力学方程和吸附等温线Freundlich等温式,三种抗生素均以化学吸附方式为主,金霉素的平衡吸附量和吸附饱和量达到24.98mg/g和1428.57mg/g,远高于依诺沙星的24.98mg/g和769.23mg/g,推测吸附能力:金霉素>依诺沙星>罗红霉素。
(1)检测抗生素采用优化后的固相前处理-液质联用仪检测法:抗生素在水样中检测限为0.32-3.21ng/L,定量下限为0.67-9.96ng/L。水样回收率分别为76%-141%。
(2)锦江袁河水体中,总检出率为92.59%,四大类检出率都在50%以上,河流水中磺胺类中磺胺甲恶唑的检出率为96.43%,磺胺二甲基嘧啶的检出率为85.71%;磺胺类抗生素总浓度范围在0.34-141.79ng/L;地下水中磺胺类的检出率浓度范围为18.14-29.72ng/L;废水中四环素类和磺胺类的浓度较高,分别为123.49-12002.94ng/L和18.96-84331.54ng/L,喹诺酮类的浓度相对较低,为未检出-221.95ng/L。
(3)鄱阳湖周边水体检测总体上呈现是磺胺类和喹诺酮类较频繁,磺胺类浓度可达到μg/L级别,喹诺酮类和四环素类大环内酯类检出浓度低甚至未检出,CW-07(废水-07)浓度最高达到47460.68ng/L,河流水样中检测最高浓度为1861.53ng/L,地下水样中,检测最高为2589.07ng/L;两次结果显示:抗生素浓度大小比较为:废水>地表水>地下水。
(4)根据阴阳离子Piper三线图可看出,锦江袁河流域水体的水化学类型主要为HCO3-Ca型,鄱阳湖周边流域水体属于无优势水,水化学类型为SO4·Cl-Ca·Mg型。pH值跟抗生素浓度没有相关性,抗生素浓度与Eh、EC、DO、TDS等指标有相关性。
(5)锦江袁河流域检测结果有高风险采样点有14个,占全部点位的50%,但是高风险抗生素浓度仅占7.73%;鄱阳湖周边水域高危险浓度全部2.86%,但是采样点高风险率为25.7%,其余少部分是低风险,大部分是无风险;
(6)锦江袁河流域主要污染源为生活污水和养殖废水;鄱阳湖周边主要污染源是生活污水。
(7)在25℃土壤吸附研究结果显示,金霉素依诺沙星和罗红霉素符合吸附动力学准二级动力学方程和吸附等温线Freundlich等温式,三种抗生素均以化学吸附方式为主,金霉素的平衡吸附量和吸附饱和量达到24.98mg/g和1428.57mg/g,远高于依诺沙星的24.98mg/g和769.23mg/g,推测吸附能力:金霉素>依诺沙星>罗红霉素。