基于机器学习的固态电解质构效模型研究

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固体电解质具有较宽的电化学窗口、较高的稳定性等优点,使得固态电池拥有较高的安全性、较大的能量密度、较强的循环性,因此,可以将固体电解质作为一种良好的锂电池电解液替代品。尽管发展前景不错,但其研发推广仍然存在许多障碍。传统的固态电解质材料研发模式主要基于经验和实验的“试错法”,发现周期长,偶然因素大。针对固态电解质材料发现困难的问题,本文提出一种将机器学习用于固态电解质材料筛选的思路。具体地说,本论文的主要内容包括以下方面:首先,针对需要研究的固态电解质待选材料,以Materials Project数据库为基础,建立了可拓展的、实验与计算并举的本地数据库,并对数据库内包含的主要条目进行了数据解析,包含形成能、晶格能、晶胞体积、晶格大小等信息,有助于更好的理解内部结构与性能的相关性,为接下来的筛选工作打下基础。特别是对于含有多子集条目的弹性信息,根据一元、二元、三元材料中的数据,假定各子集之间可能存在的相关关系,通过验证证实了假定的可行性,为后续实验数据的存储与扩展提供了渠道。其次,在对数据库内信息充分理解的基础上,聚焦固态电解质材料应具有的较低电子电导率、较好的稳定性、较高的离子电导率等特性,建立与内部结构信息包括能带、晶格能、布尔常量、形成能、电子传导量、原子分布等的联系,获取相关的“构效关系”。尤其需要指出的是,对于离子电导率的筛选,因无经验公式可以借鉴,且难以直接建立内部结构某个参数与之的对应关系,因此,选定可以由内部结构信息(原子坐标、晶格体积等)计算获得的、与离子电导率关联性较强的20个特征,充分利用他人的实验数据,使用梯度下降的逻辑回归算法,获得离子电导率的预测模型。实现了对数据库内12000多种材料的筛选,得到预估性能优良的41种固态电解质候选材料。最后,从41种固态电解质候选材料出发,找寻其并列举已被研究体系的制备方法与相关性能,并着重研究了41种固态电解质候选材料中的Li5GaO4体系,使用固相合成法制备出相应材料并初步测量了其室温离子电导率。随着材料大数据的出现、机器学习方法的更迭、电池安全性要求的提高,机器学习用于固态电解质的筛选将会是一个重要的关注点。我们所做的初步研究,将为这项工作提供一些帮助。
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