电子束蒸发法制备SiOx薄膜及其光学性质的研究

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镶嵌在二氧化硅介质中的纳米晶硅(nc-Si/SiO2)因机械强度高,发光稳定性好,制备工艺与集成电路制备工艺相兼容,所以具有广阔的应用前景。   制备nc-Si/SiO2方法很多,其中常见的一种是先制备SiOx薄膜,再进行高温退火处理。退火处理过程中发生相分离,形成Si和SiO2相。本文用真空电子束蒸发镀膜技术在硅或二氧化硅衬底上淀积SiOx薄膜,经后续退火处理形成nc-Si/SiO2体系。   本文首先介绍了SiOx和Si/SiO2薄膜的制备原理与过程,用FTIR吸收光谱、Raman散射光谱、HRTEM和透射谱等测量手段对SiOx薄膜的微观结构进行了表征。在FTIR吸收光谱中,Si-O-Si键的伸缩振动模式引起的吸收峰位随着退火温度的升高从原始淀积薄膜的1011cm-1移动到了1077cm-1,在806cm-1附近的Si-O键的弯曲振动模式的吸收峰在高温退火后才出现,并且随着温度的升高而增强,说明在高温退火过程中,硅、氧两种原子不断发生相互移动,使得[Si]/[O]原子数之比不断接近1:2。分析Raman散射光谱,得知SiOx薄膜在900℃退火,并未形成纳米硅晶,而在1000℃退火,薄膜中形成了纳米硅晶,根据晶化峰计算的平均尺寸为2.9nm,这与从平面HRTEM统计基本结果相符。从透射谱分析估算出原始淀积和800℃、900℃、1000℃与1100℃退火的薄膜的光学带隙分别为2.14eV、1.73eV,1.73eV、1.96eV和2.17eV。   其次,论文研究了电子束蒸发法制备的SiOx薄膜经不同温度退火处理后的光致发光特性。薄膜在800℃、900℃、1000℃和1100℃退火处理一小时后光致发光峰都在750nm附近。由于薄膜在800℃和900℃退火一小时,薄膜中形成的是非晶硅团簇,因此我们认为其发光不是来自纳米硅颗粒中电子空穴的复合发光。薄膜经1000℃和1100℃退火一小时后,薄膜中的纳米硅已经晶化,从Raman散射谱和光透射谱的分析得出其光学带隙分别为1.96eV和2.17eV。然而薄膜的发光谱的峰位仍然在750nm。我们利用“three region”发光模型解释了这一发光现象,认为薄膜750nm的发光峰来自于硅与二氧化硅之间界面的界面态。   最后,我们制备了以SiOx作为发光有源层的发光原型器件,研究了原型器件的电致发光谱,初步讨论了高温退火后SiOx薄膜的电致发光的发光机制问题。800℃和900℃退火处理一小时的SiOx薄膜的电致发光谱都包含了位于550nm与650nm处的两个发光峰。我们将650nm发光峰归为非桥键氧空位的发光,而550nm处的发光峰可能来源于热电子的碰撞离化产生的电子空穴对直接辐射复合。而经1000℃退火处理一小时后SiOx薄膜的电致发光谱包含了位于485nm和615nm的两个峰,而在1100℃退火处理一小时后,其电致发光谱包含了485nm和590nm的两个峰。我们将615nm和590nm的发光峰归因于纳米硅晶粒中电子空穴的复合,而485nm发光峰可能来源于二氧化硅介质中的某种缺陷。  
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