含二硫键的生物质环氧树脂的制备及性质研究

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环氧树脂由于其优异的尺寸稳定性、化学稳定性、力学性能和价格便宜等优点,已被广泛应用在涂料、胶黏剂和复合材料等方面。但传统的环氧树脂存在许多问题,一是其来源于石油化工产品,带来了很多环境和能源方面的问题;二是环氧树脂一旦固化,便不能再重复加工,回收利用困难,也给环境带来了极大的负担;三是交联后的环氧树脂由于交联密度大,质脆,易断裂,所以常常需要对其进行增韧。由于环氧树脂上述三方面的缺点,需要对传统环氧树脂进行改性,使其能够自修复或者重新加工塑形,改善其脆性。本文首先在碱性条件下,用异山梨糖醇和环氧氯丙烷合成异山梨糖醇基环氧树脂,并表征其各项参数;然后,通过使用含二硫(MDS)和不含二硫(MDA)的固化剂固化异山梨糖醇基环氧树脂,得到固化环氧树脂样条,表征其各项性能;最后,采用离子液体对异山梨糖醇基环氧树脂进行改性,得到不同离子液体含量的固化环氧树脂,并表征其各项性能。采用异山梨糖醇和环氧氯丙烷在50wt%的氢氧化钠条件下,合成了黄色透明的液体物质。采用红外光谱仪(IR)和核磁共振波谱(NMR)表征其分子结构;采用凝胶渗透色谱(GPC)和电喷雾离子化质谱(EI-MS)表征其分子量及其分布情况;采用盐酸-二氧六环法测定其环氧值。结果表明:合成的物质为异山梨糖醇基环氧树脂(IS-EPO),产物中含有异山梨糖醇二缩水甘油醚单体及其低聚物,且主要成分为异山梨糖醇二缩水甘油醚单体及其二聚体。前后两次合成的IS-EPO的环氧值分别为0.32g/mol和0.56 g/mol。采用含二硫键的固化剂(MDS)和不含二硫键的固化剂(MDA)成功制备了MDS-EPO和MDA-EPO环氧树脂样条。采用红外光谱仪(IR)和差示扫描量热仪(DSC)表征其固化程度;采用差示扫描量热仪(DSC)、热失重仪(TGA)和动态热机械仪(DMA)表征其热学性能和蠕变性能;采用流变仪表征其应力松弛过程;采用平板硫化机对粉碎后的MDS-EPO和MDA-EPO进行热压塑形;采用拉伸机测试其重塑前后的力学性能图;采用差示扫描量热仪和热失重仪对不同重塑后的MDS-EPO进行测试;比较MDS-EPO和MDA-EPO的形状记忆功能和碱性条件下的可降解性能。结果表明:两种环氧树脂均固化完全,含有二硫键的MDS-EPO的杨氏模量和热稳定性略低;在Tg以上,MDS-EPO快速的应力松弛,使其能够多次重塑形成样条,而MDA-EPO仅仅物理黏连在一起,不具有力学性能;随着温度的升高,MDS-EPO的蠕变回复率远小于MDA-EPO;MDS-EPO具有可控的形状记忆功能,而MDA-EPO仅具有形状记忆功能;在碱性条件下,MDS-EPO表现出良好的降解能力。通过小分子模拟实验验证离子液体IL对二硫键交换反应的影响;制备不同IL含量的MDS-EPO样条。用红外光谱仪(IR)和差示扫描量热仪(DSC)表征其固化程度;采用扫描电镜(SEM)表征其断面形貌;采用差示扫描量热仪(DSC)、热失重仪(TGA)和动态热机械仪(DMA)表征其热学性能和应力松弛性能;采用平板硫化机对粉碎后的不同IL含量的MDS-EPO进行热压塑形;采用拉伸机测试其重塑前后的力学性能图。结果表明:IL含量的添加能够促进二硫键发生交换反应;离子液体能够均匀分散在MDS-EPO中;随着离子液体含量的增加,其玻璃化转变温度逐渐下降,热分解温度逐渐降低;随着离子液体含量的增加,其松弛模量逐渐不能松弛到零,且当离子液体含量为20wt%后,松弛模量出现先迅速下降到某一值,然后持续增加,最终高于初始的松弛模量的现象;不同离子液体含量的MDS-EPO均能够重塑,且随着离子液体含量的增加,其重塑后的性能优于原始样条的性能;随着热压时间的增加,成型后的样条力学性能提高。
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