南海海域及沿海区域站点大气气溶胶组分特征研究

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南海是中国最大的外海,其大气气溶胶的组成变化与南海物理、化学、生物过程以及周围国家地区的排放密切相关。目前关于该海域海洋气溶胶组分的研究还相对缺乏。本文通过走航观测分别在南海北部(2013年)和南海西部(2014年)海域采集总悬浮颗粒物(Total suspended particles,TSP)样品,并选取广州天湖作为沿海区域固定站点,开展为期一年(2012年3月-2013年2月)的PM2.5样品采集。对在南海北部海域所采集的TSP样品中正构烷烃、多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)以及藿烷等共10类非极性组分(Non-polar organic compounds,NPOCs)以及有机碳(Organic carbon,OC)、元素碳(Elemental carbon,EC)与水溶性离子进行分析测定。结果显示:·NPOCs总浓度变化范围为19.8-288.2 ng/m3,均值为87.9 ng/m3,占有机质(Organic matter,OM)含量的1.0%(0.8-1.7%)。正构烷烃是NPOCs的主要组分(43.1-79.5%),其次为PAHs(5.5-44.4%)和藿烷(1.6%-11.4)。·一次燃烧(生物质和化石燃料燃烧)是NPOCs的主要来源。这表现在NPOCs的主要组分与生物质燃烧指示物(nss-K+)存在显著相关。气团后向轨迹与卫星火点图分析结果表明,中国南方/东南方地区的生物质燃烧的远距离传输是南海北部海洋气溶胶中NPOCs的主要贡献来源。·对于受强陆源排放影响的样品,化石燃料燃烧(煤/石油)对正构烷烃、PAHs和藿烷浓度的增加影响显著。·陆地高等植物蜡排放也是南海北部海洋气溶胶中NPOCs的重要来源。对2014年南海西部海域所采集的TSP样品中碳组分、水溶性离子、总碳及其稳定碳同位素(δ13C)进行研究分析。结果表明:·OC和EC的质量浓度均值分别为2.1±1.2μg/m3和0.3±0.2μg/m3。OC/EC和δ13C的分析结果表明,生物质燃烧和远距离传输过程中的二次反应是南海西部海域碳气溶胶的主要来源。此外,海洋排放生物挥发性有机物的氧化反应过程是OC/EC高值样品中OC的重要来源。·二次离子(SO42-、NO3-、NH4+和C2O42-)占总水溶性离子的55.3%,而海盐离子(Na+和Cl-)占总水溶性离子的37.5%。·在新鲜气团样品中(Cl-亏损:20.6%-67.8%),海洋排放是主要来源,而在老化气团样品中(Cl-亏损:80.7%-99.3%),陆地排放的远距离传输是主要来源。·典型老化和新鲜气团样品对比分析结果显示,陆地远距离传输对南海西部海域海洋气溶胶中水溶性离子浓度的贡献显著。对在广州天湖所采集PM2.5样品的质量浓度以及主要的化学组分(水溶性离子、元素以及碳组分)进行分析测定。结果表明:·PM2.5浓度的年均值为44.2±25.8μg/m3,SO42-是其主要组成(28.6%),OM次之(21.9%),海盐和矿物质对PM2.5的贡献很小(<5%)。·PM2.5在秋季浓度最高,其中,PM2.5的浓度峰值(>1000μg/m3)出现在10月。·拉格朗日粒子释放模拟(Backward Lagrangian particle dispersion modeling,LPDM)与气团后向轨迹聚类分析结果表明,北部地区是远距离传输的主要源区;"足印"后向烟羽分析结果显示,珠三角地区区域排放对二次气溶胶与生物质燃烧的贡献不容忽视。·PM2.5峰值案例分析结果指出,本地排放与远距离传输对PM2.5污染事件的出现存在显著的影响。
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