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铬基尖晶石氧化物由于其特殊的几何构型存在着几何磁阻挫，从氧族逐步过渡到硫、硒族时，依赖于晶格参数的大小体系还表现出键阻挫特性，即存在铁磁和反铁磁相互作用的竞争。阻挫使得体系出现了大量的简并态，抑制了磁有序的产生，例如在绝对零度时的自旋液态等。由于自旋、轨道、电荷和晶格自由度之间的相互关联或耦合作用，阻挫得到解除同时体系建立了复杂的有序态。伴随有序态的出现，体系往往还表现出多铁性、负热膨胀和巨大的磁致伸缩效应等物理现象。 自2006年Yamasaki等人在CoCr2O4中发现多铁性以来，该体系便迅速受到了人们的重视，因为它是第一个同时具有自发磁化和自发电极化的磁电耦合材料。CoCr2O4的多铁性被认为和它的复杂的螺旋磁结构是密不可分的。虽然经历了几十年的研究，人们对于CoCr2O4的螺旋序的结构和存在形式（长程的或者短程的）等仍存在争议。同CoCr2O4体系类似，ZnCr2Se4也是一类磁电耦合材料，此外，ZnCr2Se4还表现出负热膨胀和大的磁致伸缩效应，然而该体系中负热膨胀的起因以及磁结构随磁场的演化行为等问题仍然不清楚。本论文针对这些问题，结合不同温度、磁场、压力下的磁化强度，比热，电子自旋共振，红外光谱，热导率等实验分析，对这两个体系的磁阻挫相关物性进行了研究，得出的主要研究成果如下: 1.我们研究了多铁性材料CoCr2O4的磁性。随着降温，CoCr2O4首先在TC=94K经历了一个亚铁磁转变，然后在TS=27K出现了一个长程的非公度的螺旋磁有序，随着温度的继续下降，在TL=15K处还发生了非公度到公度的螺旋磁转变。我们研究发现，矫顽力对应不同的磁相表现出不同的斜率。在100Oe的磁场下，随着降温直到5K然后再升温，磁化强度曲线在TL以下的升降温过程中出现一个不可逆行为，高达4.5T的磁场对该热循环下的不可逆行为没有影响，表明了在TL之下，公度的和非公度的螺旋磁有序的共存。此外，在外加压力下TS和TL都向高温端移动，表明随着晶格的收缩，阻挫得到增强。红外光谱的研究也证实了这种磁和晶格之间的关联。 2.我们探讨了ZnCr2Se4中负热膨胀的起因同时建立了完整的温度-磁场相图。电子自旋共振和红外光谱的测量表明在100K之上，体系表现出很好的顺磁态，在100K之下直到反铁磁转变温度TN=21K，出现铁磁团簇和顺磁态的共存。然而，传统的居里-外斯定律拟合研究表明，磁化率倒数在高达180K时就出现了偏离线性的行为。考虑到体系中铁磁与反铁磁超交换作用存在着很强的竞争且二者对作用路径极其敏感，随着降温，晶格常数急剧变化势必会引起总的交换作用的改变，即居里外斯温度是变化的。基于这种变化的交换作用J，我们研究发现在铁磁团簇内部，磁交换能和晶格弹性能存在很强的竞争，从而导致了异常的负热膨胀行为。此外，通过系统的M-H研究，结合磁场下的介电和热导率的实验分析，我们揭示了体系在低温下出现了一个磁场诱导的结构转变。根据以上的研究结果，我们建立了完整的温度-磁场相图。 3.我们研究了Zn1-xCdxCr2Se4中随Zn位Cd取代自旋声子耦合的演化行为。XRD的研究表明晶格常数随着掺杂量x的增加而单调上升。磁化强度的结果表明当x从0增大到0.4时，反铁磁转变温度TN逐渐降低，当x≥0.6时体系表现出铁磁性，并且居里温度TC随x增加而迅速增大。对应于反铁磁性样品(0≤x≤0.4)，热导率在TN附近表现出大的磁涨落引起的声子散射行为，在外加磁场下，随着磁涨落逐渐被抑制，声子热导行为逐渐恢复。相反地，铁磁性样品(0.6≤x≤1)的热导率受磁涨落的散射并不明显，而且1T的磁场对热导率没有影响。另外，在1GPa的外加压力下，x=0.6的铁磁样品转变成反铁磁，表明体系中铁磁与反铁磁相互作用的微妙平衡特性以及强的自旋-晶格耦合效应。