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我国开采的天然气含有较高浓度的CO2和H2S,如何将这些酸性气体进行转化和利用是一项亟待解决的难题。 本文研究了CO2和H2S反应体系,CO2、H2S和CH4反应体系及CO2、H2S、CH4和O2反应体系中,同步催化转化CO2与H2S生成硫磺及其它高附加值产品的工艺及催化剂,旨在同步脱除天然气中H2S和CO2并回收其中的硫及碳资源。 对H2S反应体系,CO2和H2S反应体系,CO2、 H2S和CH4反应体系及CO2、 H2S、CH4和O2反应体系做了Aspen模拟分析,结果表明:CO2能促进H2S的转化及S2收率的提高,CH4和O2的加入不利于CO2和H2S的同步转化且硫磺收率较低。 对CO2和H2S反应体系的实验研究表明:CO2与H2S反应产物主要为硫磺,水,CO,COS及少量H2等。在800℃时,MgO催化剂上的反应物转化率及硫磺收率分别达到28%和16%。该反应受空速影响小,不同金属氧化物催化剂(除低比表面积SiO2外)的反应速率快且能接近平衡。据此推测该反应可能由催化剂表面生成的自由基主导。 研究了钙钛矿、MgO及其负载型催化剂和活性炭及其改性催化剂对CH4、 CO2和H2S反应体系的影响,结果表明:低温下CO2和H2S转化率及硫磺选择性随着温度的升高而上升,高温下CO2与CH4发生干气重整反应,抑制了H2S的转化降低了硫磺选择性。 最后研究了钙钛矿及其改性催化剂对O2、CH4、CO2和H2S反应体系的影响。结果表明:在该体系中由于O2的存在,CO2转化受到了抑制,H2S转化则得到促进。对比四个反应体系,CH4和O2都不利于CO2与H2S的同步转化。