论文部分内容阅读
本论文从改善催化剂中的两种成分载体和铂颗粒入手，摒弃传统碳黑，采用新型的碳纳米管为载体，通过调控碳纳米管的功能化程度实现了对活性组分铂纳米颗粒大小和分散度的控制，并对此展开了一系列研究，为PEMFC催化剂的制备提供了很好的理论和技术基础。主要研究工作如下：
1.以碳纳米管的空腔为主体，铂纳米颗粒为客体，对比了一步(边开口边填充)、两步(先开口后填充)和固体填充法对填充效率的影响。一步填充法是将铂纳米颗粒填充进入碳纳米管管腔内的最有效的方法。
2.采用注入CVD法，制备得到了定向的碳纳米管和碳纳米纤维。考察了沉积炉位置、温度、载气等参数对碳纳米管的形貌和性质的影响。碳纳米管的类型取决于载气的种类、流速以及温度的控制。由于电导性是电催化剂的重要性能指标，揭示了碳纳米管的表面处理对电导性能的影响，得到了既具有高的表面活性又具有较好导电性的载体。
3.对不同功能化程度的碳纳米管的性质进行了较为系统的研究。从化学性质来看，随着功能化程度的加深，碳纳米管的表面含氧量呈现增大的趋势。当功能化时间过长、氧化过于剧烈后，碳纳米管被完全氧化，管的形状消失。
4.考察了不同功能化程度碳纳米管的物理性质的变化。碳纳米管比表面积随功能化程度的加深呈现上升趋势；导电性随功能化程度的加深而降低。
5.首次考察了不同功能化程度的碳纳米管载体对碳载铂催化剂的形貌和性质的影响。铂在碳纳米管上的颗粒大小和负载量取决于碳纳米管的表面状态。
6.首次制备得到了分散性好、载铂量达40wt％的碳纳米管载铂催化剂，并将不同功能化程度碳纳米管载铂催化剂应用于PEMFC中进行性能测试。自制40wt％Pt/MWNTs催化剂的催化活性高于E-TEK公司相同载铂量的Pt/C催化剂。
7.对于铂纳米团簇的晶形调控进行了尝试性研究。首次将双注连续加料的方式应用于铂纳米团簇制备中，得到了六角形为主的铂晶体，晶体直径不足20nm。该研究对于负载型铂团簇的制备具有一定的指导意义。