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南亚排放的大气污染物对喜马拉雅山地区生态环境系统和人类健康具有重要影响。喜马拉雅山南坡生态系统脆弱、人口密集,非常有必要在该区域开展大气化学研究以评估大气污染物对该区的潜在影响。然而,目前对该区域大气降水和气溶胶化学成分及其时空分布的研究还非常匮乏。本研究在喜马拉雅山中段不同海拔和环境的区域代表性站点对大气降水和气溶胶样品进行长期连续采集,以研究喜马拉雅山地区大气降水和气溶胶化学组成和时空变化特征及其来源和传输途径。本论文选择Kathmandu(1314m a.s.l)、Dhunche(2065ma.s.l)、Dimsa(3078m a.s.l)和Gosainkunda(4417ma.s.l)4个站点分别代表城市、乡村和背景区采集大气降水样品;同时,在Dhunche(2065m a.s.l)、Jomsom(2800m a.s.l)、Bode(1300m a.s.l)、Pokhara(800m a.s.l)、Lumbini(110m a.s.l)等5个站点利用中流量气溶胶采样仪(青岛崂山KC-120H)采集大气气溶胶(总悬浮颗粒物)样品。实验室分析测试了大气降水和气溶胶样品中的主要离子(Na+,NH4+,K+,Ca2+,Mg2+,Cl-,SO42-和NO3-)和元素(Al,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn,Cd,和Pb)等化学组分。取得的主要研究成果如下: 大气降水中的化学成分主要来源于地壳粉尘、人类活动排放和海盐的长距离传输,其中NH4+,Ca2+为主要阳离子,Mg2+含量较小。城市地区多数离子(如SO42-,NO3-,NH4+,HCO3-和Ca2+)含量比乡村地区高。Pokhara尽管属于城市地区,但由于受到较大降水量的影响,其气溶胶中的可溶性离子含量相对较低。不同站点气溶胶中的元素和离子含量与大气降水相似,且具有相似来源。高海拔地区大气降水中Na+和Cl-的含量高于Kathmandu和Dhunche地区,可能反映了高海冰区域对流性降水的影响。喜马拉雅山北坡降水中元素含量低于南坡地区,表明污染物在长距离传输过程中沉降清除作用明显,有毒重金属元素如 Cd和 Pb等呈现显著的海拔梯度变化,即:Kathmandu>Dhunche>Dimsa>Gosainkunda。总体而言,研究区内高海拔地区大气降水和气溶胶中元素和离子的含量低于其他偏远地区,为全球背景水平,可以代表区域大气环境的背景水平。 大气降水和气溶胶中元素和离子含量的季节变化明显,呈现出非季风期高而季风期低的特征。非季风期高含量主要受南亚大气棕色云团在喜马拉雅山南坡的聚集影响。值得一提的是,由于受局地排放影响,Kathmandu的气溶胶和大气降水中元素含量全年均较高。总体而言,该区非季风期人类排放来源的化学成分含量较高主要主要是区域大气污染物排放量的增大和不利的污染物扩散气象条件共同所致。 利用经验正交函数法、主成分分析法、富集因子法和相关性分析法等的对研究区大气污染物来源进行综合分析表明,研究区大气降水和气溶胶化学成分主要来源于地壳、人类活动排放和生物质燃烧。其中富集因子表明,研究区内多数元素(如Cr, Co,Ni,Cu,Zn,Cd和Pb等)来源于人类活动排放,而Al、Fe和Mn等则来源于地壳。多数无机组分在城市地区含量较高,乡村和偏远区依次降低,且呈现随海拔升高而降低的趋势。 总之,本研究获取了喜马拉雅山中段南坡大气污染物的时空变化、来源和传输途径等,阐明了该区大气环境的基本状况,对研究南亚大气污染物向喜马拉雅地区长距离传输及其生态环境影响评估等提供了基础。