论文部分内容阅读
使用NH3为还原剂的选择性催化还原(SCR)脱除NOx技术是目前应用范围最广、脱硝效率最高的燃煤烟气脱硝技术。催化剂作为SCR系统的核心，是影响整个SCR系统脱硝效率和经济性的重要因素。随着运行时间的增长，催化剂易因表面孔道堵塞，中毒元素富集而失活。对失活催化剂进行再生处理，每年可以节省大量资金，有助于避免环境污染。因此研究SCR催化剂再生技术迫在眉睫，这对降低SCR系统的成本，推广SCR技术的应用，保护环境都具有重要的现实意义。 本文工作的研究思路是以钒系SCR催化剂为对象，研究催化剂的再生工艺和新型物理结构恢复方法，并考察再生工艺中各处理方法对催化剂性能的影响。本文得到的主要结果如下： 1.研究了再生工艺对催化剂的影响。以钠中毒催化剂为例，水洗过程中溶解在水中的Na+首先呈指数型增加，40 min后基本达到平衡并趋于稳定，溶液中Na+含量与时间t的关系满足拟合方程y=57.57-68.85/(1+t/1.89)1.29。酸洗能够洗去几乎全部负载在催化剂上的钠，但同时也洗去了25％的钒。先水洗再酸洗处理后催化剂的氧化能力、氨气吸附能力均大大提高，在300-350℃温度范围内脱硝活性比新鲜催化剂提高10％以上。活性物质负载后催化剂脱硝活性在150-300℃温度范围内较新鲜催化剂平均高10％以上，在300℃条件下提高近20％。 2.创新性地研究了使用扩孔液分别高温高压瞬时蒸发和常规浸泡蒸发两种方法对催化剂物理结构的影响。扩孔液高温高压瞬时蒸发处理后催化剂具有更好的比表面积，表现出更高的脱硝活性，同时也更易于负载活性物质。这是因为上述处理方法对疏通孔道堵塞、优化微孔分布具有有益效果。 3.研究了乙醇(扩孔液)在高压釜内浸泡催化剂然后瞬时蒸发这种新型再生方法加入再生工艺后对催化剂性能的影响。BET数据表明再生后催化剂比表面积增大27％，总孔容增加1.5倍以上。NH3-TPD测试表明随着反应面积变大，催化剂的氨气吸附能力明显增加。XRD分析说明催化剂的中毒过程和再生处理操作对催化剂组分的晶型结构没有造成影响，催化剂一直保持锐钛矿TiO2晶体结构，其余化合物均以不定形态或高分散形态分布在TiO2的载体上。再生处理完毕后催化剂在350℃脱硝活性相比中毒催化剂提高40％，相比水洗后直接负载催化剂提高10％以上，证明孔结构优化对于中毒催化剂脱硝活性恢复具有明显的有益效果。