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随着工业与经济的快速发展,各种环境污染问题影响着社会的可持续发展,环境中污染物的去除成为普遍的难题。半导体光催化技术利用清洁、可再生的太阳光作为驱动力,可在室温下将各种环境有机污染物完全矿化生成H2O、CO2等无毒小分子。因此,光催化技术在环境修复领域具有广阔的应用潜力。石墨相氮化碳（g-C3N4）,一种具有均三嗪结构单元的无金属型聚合物半导体,因其独特的层状结构、合适的能带结构、无金属特性、出色的热稳定性和化学稳定性,易于获得和带隙可调性而备受关注。然而,可见光吸收不足、比表面积低和光生电子空穴对的快速复合严重限制了g-C3N4在光催化有机污染物降解上的应用。本研究采取了元素掺杂、纳米片构建、异质结构建和Z型体系构建等方式对g-C3N4进行改性修饰,改善其可见光吸收不足,比表面积低和光生电子空穴对复合速率快等问题,并研究其在可见光条件下去除水中的抗生素和染料的性能和机理。为构筑基于g-C3N4材料的高效光催化剂提供新方法和新思路。本研究的主要内容和主要结论如下:（1）为了调控g-C3N4的能带结构,以六氯三聚磷晴为磷源,硫脲为自掺杂硫源和g-C3N4前驱体,采用一步煅烧法合成无金属型磷硫共掺杂g-C3N4。研究结果表明,P原子和S原子的引入可以显著改变g-C3N4的能带结构并抑制光生电荷的重组。紫外可见漫反射表明P和S的掺杂可以拓宽光催化剂的可见光响应区域,从而提高太阳能利用效率。此外,掺杂到g-C3N4晶格中的P原子和S原子可以抑制晶体生长,从而增加磷硫共掺杂g-C3N4的比表面积。由P和S的掺杂引起的g-C3N4框架中的缺陷可以作为捕获光致电子的中心,从而抑制电荷复合并改善其光催化性能。磷硫共掺杂g-C3N4对四环素（TC）和甲基橙（MO）降解的最佳光催化活性分别是g-C3N4的5.9倍和7.1倍。循环实验显示磷硫共掺杂g-C3N4具有良好的循环使用性和稳定性。活性自由基捕获实验和ESR分析表明h+和·O2-是主要的活性自由基。（2）为了调控g-C3N4的微纳米结构和能带结构,以N,N-二甲基甲酰胺（DMF）为自掺杂氮源,双氰胺为g-C3N4前驱体,采用热聚合法合成无金属型氮自掺杂g-C3N4。并进一步采用热剥离的方法制备了氮自掺杂g-C3N4纳米片。与g-C3N4相比,氮自掺杂的g-C3N4纳米片具有更高的比表面积(74.79 m2 g-1),增强的可见光吸收,更好的光生电子-空穴分离能力以及延长的光生电荷载流子寿命。因此,在60分钟的可见光照射下,氮自掺杂的g-C3N4纳米片对TC降解展示出最佳的光催化效率（81.72%）。首先,氮掺杂和中间带隙的引入有助于缩小g-C3N4的带隙和增强光吸收。其次,从多层结构到超薄纳米片的形态变化将缩短光生电荷到达表面的距离,从而提高电荷的利用效率并减少电荷复合。此外,中间带隙还可以暂时捕获导带中的光激发电子,也能够增强光生电荷的分离。最后,较高的比表面积可以提供大量吸附位点和反应活性位点以及有利于反应物和产物的快速转移,促进TC的光催化降解。（3）为了促进g-C3N4的光生电子空穴对的分离,利用一步煅烧法制备了无金属型六方氮化硼（h-BN）纳米片/g-C3N4异质结光催化剂。将商品化的h-BN与双氰胺混合均匀后,置于马弗炉中煅烧得到h-BN/g-C3N4复合光催化剂。SEM和TEM结果表明h-BN均匀分布在g-C3N4材料上,建立了紧密的接触界面。带负电荷的h-BN纳米片会吸引光生空穴,从而提高光生电子空穴对的分离效率。在可见光照射下,最佳条件下的h-BN/g-C3N4对TC和罗丹明B（RhB）在60分钟和40分钟的光催化降解效率分别达到79.7%和99.5%。光催化降解主要通过h+和·O2-氧化作用。h-BN/g-C3N4的光催化能力之所以得到增强,主要是因为其较大的比表面积以及h-BN与/g-C3N4之间形成了异质结,促进光生载流子的有效分离。（4）为了更有效的促进g-C3N4的光生电子空穴对的分离,利用简单的煅烧法制备了磷掺杂g-C3N4/g-C3N4（PCN/CN）同型异质结复合光催化剂。磷掺杂对CN能带结构的调控使得PCN和CN之间具有微小能带结构差异,在内部电场的作用下光生电子将从PCN转移到CN,空穴则是从CN移动到PCN。PCN和CN之间的能带偏移引起光生电子-空穴对的转移,有助于减少其重组并延长光生载流子的寿命。同时,PCN/CN同型异质结改善了可见光吸收能力和具有更大的比表面积,使其对TC降解具有很好的催化活性。PCN/CN复合物对TC降解的最佳光催化活性是CN、PCN和机械混合样品的3.8、2.8和2.9倍。同时,PCN/CN具有很好的稳定性和可重复性。活性自由基捕获实验和ESR实验证明h+和·O2-是光催化降解TC的主要活性自由基。（5）为了促进光生电子空穴对分离的同时保留强的氧化还原能力,采用一步共煅烧法合成了双Z型光催化剂WO3/g-C3N4/Bi2O3。WO3/g-C3N4/Bi2O3复合材料在可见光照射下对TC降解的光催化活性优于g-C3N4、WO3、Bi2O3及其二元复合材料。WO3/g-C3N4/Bi2O3复合材料增强的光催化性能可归因于增强的可见光吸收,增加的比表面积和提高的光生电子-空穴对的分离效率。活性自由基捕获实验和ESR分析证实,·O2-,h+和·OH都是WO3/g-C3N4/Bi2O3样品光催化降解TC过程中的主要活性自由基。对TC降解效率影响的顺序是·O2->h+>·OH。机理分析表明,WO3/g-C3N4/Bi2O3复合材料的光生电荷转移遵循固态双Z型机制而非II类异质结。此外,该复合光催化剂表现出高的稳定性和可重复利用性。