【摘 要】
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近年来新型能源的开发与利用受到广泛关注。电解水阳极发生氧析出反应(OER),需要贵金属氧化物(RuO2和IrO2)催化该反应顺利进行。由于氧析出反应在高电位下进行,且氧气分子来源于
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近年来新型能源的开发与利用受到广泛关注。电解水阳极发生氧析出反应(OER),需要贵金属氧化物(RuO2和IrO2)催化该反应顺利进行。由于氧析出反应在高电位下进行,且氧气分子来源于两个水分子,这样的四电子过程导致其动力学过程缓慢,对催化剂活性和稳定性有很高的要求。 主要研究了TiO2载体与催化剂的复合担载对阳极氧析出催化剂性能的促进作用,特别是通过对载体修饰改善酸性体系中高电位下催化剂不稳定的问题。本论文主要研究内容如下: 1.酸性OER催化剂RuO2/r(a)-TiO2中TiO2载体的分散与固定作用 通过高温还原的方法将锐钛矿型TiO2(anatase titanium dioxide,以下均简写成a-TiO2)进行还原,转化为具有缺陷的金红石型TiO2(rutile titanium dioxide,以下均简写成r-TiO2),采用简单的一步法用NaBH4将RuCl3还原并负载到处理前后的TiO2上,经过煅烧得到RuO2/r(a)-TiO2。电化学测试结果表明纯RuO2和摩尔比为1∶1的RuO2/r(a)-TiO2的OER活性较高,且RuO2/r(a)-TiO2(1∶1)的稳定性得到明显提升,其性能提升的原因是由于载体的分散与固定作用。 2.担载型三元金属高性能催化剂Ru0.75Ir0.25Ox/r(a)-TiO2的设计与制备 双金属协同是大幅提升OER催化性能的有效途径,针对双金属氧化物协同催化的主要成分RuO2和IrO2,制备了担载型的三元金属催化剂RuxIryOz/r(a)-TiO2,通过调节各金属所占比例来测试该催化剂的OER电催化活性以及稳定性,结果表明Ru0.75Ir0.25Ox具有最佳协同效应,而Ru0.75Ir0.25Ox/r-TiO2(1:0.5)催化剂具有最佳的担载效果。
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