电镀增强型铜纳米线柔性电极制备及稳定性研究

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传统的氧化铟锡(Indium tin oxide,ITO)透明电极由于成本昂贵,脆性较大,难以应用于柔性可穿戴电子产品中,因此,亟需寻找一种新型替代材料。铜纳米线由于低廉的成本、优异的导电性而备受关注,被认为是最有潜力应用于下一代柔性电子产品的材料之一。但是,铜纳米线十分容易氧化使其导电性能大打折扣。为推进铜纳米线柔性电极的大规模应用,开发一种高效、便捷的导电性能改善和防护方法刻不容缓。本文主要研究了利用快速便捷的电镀法在铜纳米线柔性电极表面制备一层镍防护层以获得高性能柔性电极。镍防护层在有效提高接头强度,改善导电性能的同时,对电极的机械稳定性,化学稳定性,热稳定性,长期存储稳定性均有大幅度提升。最终,成功将性能优异的电镀增强型铜纳米线柔性电极应用于柔性电加热器件,并获得稳定的电加热性能。采用水热法成功制备了高质量的铜纳米线,系统的研究了十八胺含量、葡萄糖含量对反应产物形貌的影响。在铜纳米线生长过程中,铜离子被葡萄糖还原成铜原子,通过选择性的与{100}晶面结合,诱导其形成一维纳米结构。铜纳米线合成工艺中,过少的ODA会导致包覆作用不足,出现蝌蚪状结构,而当含量过高时,又会使包覆作用过于强烈,出现大量颗粒。过少的葡萄糖会导致还原反应不够充分,过多的葡萄糖起到类似表面活性剂作用,阻碍向一维方向扩展。随后,利用萃取法有效实现了铜纳米线和铜纳米颗粒的分离,获得了超高纯度的铜纳米线。由于,纳米线表面ODA难以去除,而纳米颗粒表面的ODA比较容易去除,ODA亲正己烷而疏水,故纳米线表面残留的ODA会将纳米线拖拽进入正己烷内,实现分离。由于表面覆盖的大量有机物层和氧化物层,未经处理的铜纳米线柔性电极方阻在10~5量级,几乎是不导电的,利用快速酸处理可以快速去除纳米线表面的有机物层和氧化物层,实现裸铜纳米线之间的接触,方阻值呈指数量级下降,以满足后续电镀工艺的需求。在酸处理之后的电极表面恒流电镀一层薄薄的镍层之后,纳米线之间形成牢固的焊接接头,电极的导电性能获得大幅度提升。利用透射电子显微镜观察发现,镍镀层沿铜纳米线的(111)晶面生长,镍的(011)晶面间距与铜的(111)晶面间距几乎完全匹配,在接头位置可观察到少量位错。分别利用循环弯曲实验和胶带剥离实验对电镀处理前后的电极进行了机械稳定性测试。循环弯曲测试表明,电镀处理后的电极具有更高的稳定性,经过2000循环,电阻仅变化为初始的1.03倍。利用胶带剥离实验观察到电镀处理后电极经过20次剥离,依然保持电阻稳定。分别在电镀处理前后的电极表面滴加质量分数为15%的过氧化氢溶液,发现未电镀处理的电极70 s便会发生失效,而电镀处理之后的电极450 s后依然稳定,但是PET基底会被损伤。将电镀前后的纳米线进行400℃加热30 min热稳定性测试,可以观察到铜纳米线已经断开,而镀镍处理之后的纳米线仍然维持着线形貌。未电镀处理的纳米线经过12 h存储后便会失去导电性,经过电镀处理的电极经过一周保存电阻仍然保持稳定。最后,成功将铜纳米线柔性电极应用于柔性电加热器件。经过电镀处理之后的电极具有更加均匀的温度分布,当输入电压为10 V时可加热至120℃,且经过20000 s持续通电依然可以保持电极稳定。
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