(Ba/Nd)掺杂SrMnO3陶瓷的相结构与磁电性能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Keldorn
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钙钛矿型锰酸盐SrMnO3因为自旋、电荷有序和磁性等丰富的物理性质而在多铁材料领域受到重视,但是SrMnO3的制备方法存在不足、在常温下因其六方结构而仅表现为顺电-反铁磁性、SrMnO3的性能调控研究大多局限在理论方面。基于上述问题,本文对SrMnO3的合成、元素掺杂(Ba/Nd)及快速冷却调整SrMnO3陶瓷的相结构、结构相变前后SrMnO3陶瓷的磁电性能三个方面进行较为细致的研究。结果表明,通过优化制备工艺可以克服SrMnO3合成温度高、周期长、杂质多的缺点。采用冰乙酸-乙二醇的溶胶凝胶体系合成SrMnO3粉体和陶瓷,在氧气气氛下1350~1400oC煅烧即可得到纯相SrMnO3粉体,TEM观察表明物相是纯净的六方结构。SrMnO3陶瓷的最佳烧结工艺是氧气气氛下1400oC保温4h烧结,陶瓷致密度为96.4%。XPS分析表明SrMnO3陶瓷因存在氧空位导致部分Mn4+转变为Mn3+,降低了材料的绝缘性。通过XRD、TEM等研究手段,发现元素掺杂显著改变了SrMnO3的相结构。Sr1-xBaxMnO3(0≤x≤0.5)粉体的煅烧工艺是1300oC空气气氛下保温2h。Sr1-xBax MnO3陶瓷可在O2气氛下1380oC保温2h烧结得到,随着Ba2+离子掺杂量的增加,SrMnO3陶瓷的相结构出现晶格畸变,晶相是伪六方结构。在空气气氛下1300oC保温2h煅烧可得到纯相Sr1-xNdxMnO3(0≤x≤0.5)粉体,粉体颗粒平均尺约为10μm。Sr1-xNdxMnO3陶瓷可在O2气氛下1400 oC保温2h烧结得到,随着Nd3+离子掺杂量的增加,TEM观察表明晶体结构从六方相逐渐转变为正交相。Nd3+离子掺杂量x=0.2时,陶瓷收缩程度最大。掺杂Nd3+离子后陶瓷的结构相变与Mn3+O6八面体倾斜和Jahn-Teller晶格畸变作用密切相关。SrMnO3陶瓷的相对介电常数εr=3700.00,介电损耗正切值tanδ=1.00。MPMS、粉末中子衍射(NPD)的结果表明,SrMnO3陶瓷的反铁磁尼尔温度TN~60K,在2K时自发磁化值最大,Ms=2.13emu/g,矫顽场Hc=10800Oe,陶瓷块体的磁性能优于粉体,SrMnO3陶瓷粉末的磁结构在尼尔温度以下是反铁磁结构。通过介电、MPMS、NPD等研究手段,分析发现SrMnO3陶瓷结构转变以后,磁电性能发生了显著变化。选择掺杂2wt%Ba2+离子时,陶瓷具有最佳的介电性能,εr=1043.06,tanδ=3.38。引入Ba2+离子以后SrMnO3介电性能的降低与氧空位的浓度增加有关。掺杂Nd3+离子明显改善SrMnO3陶瓷的磁性能,其尼尔温度TN从单相SrMnO3的60K升高至283K,在2K时自发磁化值最大,Ms=13.92emu/g,远高于单相SrMnO3,矫顽场Hc=1247Oe。Sr0.8Nd0.2MnO3陶瓷的磁结构在尼尔温度以下已经转变为C-型反铁磁结构。相比于SrMnO3,掺杂Nd3+离子以后陶瓷尼尔温度和磁性能的提高与Jahn-Teller晶格畸变效应有关。
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