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低浓度氮氧化物(NOx)是地下停车场、隧道、室内等封闭或半封闭空间的主要气态污染物之一，对人类的健康和生活环境质量造成了严重影响。光催化氧化技术作为一种能利用太阳光实现室温条件下转化NOx为硝酸盐或亚硝酸盐的绿色技术，对于封闭或半封闭空间的低浓度NOx的治理，有着良好的应用前景。本研究针对现有光催化技术对低浓度NOx去除效率低、对太阳光谱利用范围窄等问题，以高比表面积的金属有机框架材料(NH2-UiO-66)为研究对象，通过构建直接Z型异质结结构、碱修饰、贵金属和碱共修饰等改性方法，拓展了对太阳光谱的利用范围，增强了光生电荷的分离能力，提高了其光催化氧化NO的性能，并探究了改性NH2-UiO-66基催化剂光催化性能增强的内在机制和光催化氧化NO的机理。
首先，通过水热法构建了具有直接Z型异质结结构的复合型光催化材料Bi2WO6/NH2-UiO-66，并对最佳配比进行了优选。研究发现，Bi2WO6与NH2-UiO-66之间形成了特殊的Z型异质结结构。该Z型结构不仅提升了催化剂光生电荷的分离效率，同时也拓宽了NH2-UiO-66对可见光的利用范围，保留了Bi2WO6与NH2-UiO-66各自较强的还原性和氧化性，进而增强了NH2-UiO-66光催化氧化NO的性能。最优配比的BWO/2NU具有最佳的光催化去除NO效率，可达79%，是单独NH2-UiO-66的125%。
其次，通过简单的浸渍法制备了KOH修饰的NH2-UiO-66，并对KOH修饰量进行了优化。少量KOH修饰NH2-UiO-66在反应的初始阶段即可迅速实现较高的NO去除效率。性能提升归因于：(1)KOH的修饰增强了NH2-UiO-66对NO的吸附和活化能力；(2)K+可作为电荷迁移的媒介，为光生电荷的迁移提供新的路径，增强了催化剂光生电荷界面分离能力，促进了?O2-和?OH的产生。此外，NaOH和Ca(OH)2修饰的NH2-UiO-66具有与KOH修饰相仿的效果，可见碱/碱土金属氢氧化物修饰对于提升NH2-UiO-66的光催化氧化NO性能具有一定的普适性。
最后，为更进一步提高NH2-UiO-66光催化氧化NO的性能，采用双溶剂法和浸渍法制备了Pd纳米簇和KOH共修饰的Pd@NH2-UiO-66-KOH。实验结果表明，Pd@NU-K具有优异的光催化氧化NO活性和稳定性，对NO的去除效率可达90%，并能在12h的稳定性测试中保持不变。性能提升的原因如下：(1)通过双溶剂法实现了Pd纳米簇在NH2-UiO-66孔道内的约束生成，负载的Pd和KOH有利于NOx的吸附活化；(2)Pd与NH2-UiO-66之间的肖特基结和Pd纳米簇的SPR效应，有效拓展了NH2-UiO-66的可见光吸收范围，同时提升了光生电子与空穴对的分离能力；(3)K+作为电荷迁移的媒介进一步促进了光生电荷的分离；(4)二者的共修饰促进了?O2-和?OH的生成，从而提高了光催化氧化NO的性能。
首先，通过水热法构建了具有直接Z型异质结结构的复合型光催化材料Bi2WO6/NH2-UiO-66，并对最佳配比进行了优选。研究发现，Bi2WO6与NH2-UiO-66之间形成了特殊的Z型异质结结构。该Z型结构不仅提升了催化剂光生电荷的分离效率，同时也拓宽了NH2-UiO-66对可见光的利用范围，保留了Bi2WO6与NH2-UiO-66各自较强的还原性和氧化性，进而增强了NH2-UiO-66光催化氧化NO的性能。最优配比的BWO/2NU具有最佳的光催化去除NO效率，可达79%，是单独NH2-UiO-66的125%。
其次，通过简单的浸渍法制备了KOH修饰的NH2-UiO-66，并对KOH修饰量进行了优化。少量KOH修饰NH2-UiO-66在反应的初始阶段即可迅速实现较高的NO去除效率。性能提升归因于：(1)KOH的修饰增强了NH2-UiO-66对NO的吸附和活化能力；(2)K+可作为电荷迁移的媒介，为光生电荷的迁移提供新的路径，增强了催化剂光生电荷界面分离能力，促进了?O2-和?OH的产生。此外，NaOH和Ca(OH)2修饰的NH2-UiO-66具有与KOH修饰相仿的效果，可见碱/碱土金属氢氧化物修饰对于提升NH2-UiO-66的光催化氧化NO性能具有一定的普适性。
最后，为更进一步提高NH2-UiO-66光催化氧化NO的性能，采用双溶剂法和浸渍法制备了Pd纳米簇和KOH共修饰的Pd@NH2-UiO-66-KOH。实验结果表明，Pd@NU-K具有优异的光催化氧化NO活性和稳定性，对NO的去除效率可达90%，并能在12h的稳定性测试中保持不变。性能提升的原因如下：(1)通过双溶剂法实现了Pd纳米簇在NH2-UiO-66孔道内的约束生成，负载的Pd和KOH有利于NOx的吸附活化；(2)Pd与NH2-UiO-66之间的肖特基结和Pd纳米簇的SPR效应，有效拓展了NH2-UiO-66的可见光吸收范围，同时提升了光生电子与空穴对的分离能力；(3)K+作为电荷迁移的媒介进一步促进了光生电荷的分离；(4)二者的共修饰促进了?O2-和?OH的生成，从而提高了光催化氧化NO的性能。