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如何将在经典颗粒催化剂中的调控策略与低维贵金属纳米材料进行有效结合，使贵金属利用率最大化仍然是当前研究的难点；再加上低维纳米材料的各向异性使得在可控合成方面存在巨大挑战。全球能源危机和环境污染的日益严重，导致以化石能源为主的传统能源发展方式难以为继。发展清洁、高效、可靠的新能源转换设备是解决这一问题的有效策略。但是，以质子交换膜燃料电池（PEMFCs）为代表的新型能源技术依然面临很多挑战，而难以实现大规模商业化。制约其发展的关键问题是他们所涉及的各电催化反应（如ORR）较高的过电势和商业所用的高载量铂（Pt）金属催化剂。因此，开发高催化活性和低负载量的贵金属催化剂成为电催化能源领域与实际工业中的热点和难点。在过去十年中，反应的催化效率取得了巨大的进步，主要得益于对各催化反应机理的基础研究、纳米合成技术的发展及催化剂结构-性能关系（构效关系）的理解。在此基础上，研究者不断地对贵金属催化剂的形貌、成分、结构、尺寸等方面进行调控，从而改变催化剂的几何与电子结构，使其表现出高于商业颗粒催化剂（如Pt/C）的催化活性。其中，以一维（1D）纳米线和二维（2D）纳米片为主的低维贵金属纳米材料由于其独特的物理化学属性、高的比表面积以及与载体更强的附着力而使其在活性及稳定性方面表现出异于零维（0D）颗粒的
因此，本论文主要围绕新型低维贵金属纳米材料的可控合成展开，并对其进行成分与表界面的调控，以获得更高催化活性与稳定性的电催化剂。借助透射电子显微镜（TEM）和密度泛函理论（DFT）等材料表征与计算技术，系统的研究所制备纳米材料的微观结构、形成机理与构效关系，并探索其在质子交换膜燃料电池、质子交换膜水裂解槽、电分析传感等相关催化领域中的电化学性能。主要研究内容如下：
（1）探索了低维贵金属纳米材料新的合成策略，系统的研究了低维材料体系中高指数表面及Pt-skin表面对质子交换膜燃料电池中的ORR的影响。（a）合成了一系列表面含有大量高指数面与台阶原子的超薄二维PtPdM（M=Co、Ni、Fe）多元合金纳米环，独特的表面结构、二维属性再加上过渡金属引起的配体效应，使得该催化剂能够有效促进ORR活性与稳定性；（b）提出了在一维Pt3M（M=Fe，Co）纳米线中构建高指数面与Pt-skin表面组合的新结构，该催化剂不仅能保护高指数晶面在循环测试中不消失，还能有效避免合金中过渡金属的溶解问题，大大提高催化剂的ORR活性和稳定性；
（2）以低维贵金属纳米材料为模板，采用不同策略对其进行界面调控，以获得更高催化活性的醇类氧化催化剂。（a）在一维三元PtNiCo纳米线中构建了金属-硫化物界面纳米线，利用多组分合金效应、界面效应及一维本征活性，使其在醇类氧化中表现出优异的抗COad毒化能力；（b）提出采用离子辐照技术在二维PtPb纳米片中创建多活性催化位点的新策略，原子重排后产生新的位错、晶界、相界等表界面缺陷，从而具有比原始纳米片更高的醇氧化能力；
（3）将低维贵金属纳米材料的应用拓展到其他催化领域，探索其相应的电催化性能。（a）基于一锅湿化学法合成了有趣的一维鱼骨状PtCo/Ir金属-金属界面纳米线。由于具有高表面积、合金效应、界面效应及一维结构，所制备的催化剂在析氢反应（HER）、析氧反应（OER）及ORR中表现出优异的多功能性能，并可用于锌空电池以自供电方式驱动水分解反应；（b）将一维超薄PtNi合金纳米线与二维类石墨烯（rGO）材料复合，并探索了其在H2O2检测中的电催化性能。体外小鼠细胞的成功痕量检测证明PtNi/rGO是一种优良的电催化剂。
因此，本论文主要围绕新型低维贵金属纳米材料的可控合成展开，并对其进行成分与表界面的调控，以获得更高催化活性与稳定性的电催化剂。借助透射电子显微镜（TEM）和密度泛函理论（DFT）等材料表征与计算技术，系统的研究所制备纳米材料的微观结构、形成机理与构效关系，并探索其在质子交换膜燃料电池、质子交换膜水裂解槽、电分析传感等相关催化领域中的电化学性能。主要研究内容如下：
（1）探索了低维贵金属纳米材料新的合成策略，系统的研究了低维材料体系中高指数表面及Pt-skin表面对质子交换膜燃料电池中的ORR的影响。（a）合成了一系列表面含有大量高指数面与台阶原子的超薄二维PtPdM（M=Co、Ni、Fe）多元合金纳米环，独特的表面结构、二维属性再加上过渡金属引起的配体效应，使得该催化剂能够有效促进ORR活性与稳定性；（b）提出了在一维Pt3M（M=Fe，Co）纳米线中构建高指数面与Pt-skin表面组合的新结构，该催化剂不仅能保护高指数晶面在循环测试中不消失，还能有效避免合金中过渡金属的溶解问题，大大提高催化剂的ORR活性和稳定性；
（2）以低维贵金属纳米材料为模板，采用不同策略对其进行界面调控，以获得更高催化活性的醇类氧化催化剂。（a）在一维三元PtNiCo纳米线中构建了金属-硫化物界面纳米线，利用多组分合金效应、界面效应及一维本征活性，使其在醇类氧化中表现出优异的抗COad毒化能力；（b）提出采用离子辐照技术在二维PtPb纳米片中创建多活性催化位点的新策略，原子重排后产生新的位错、晶界、相界等表界面缺陷，从而具有比原始纳米片更高的醇氧化能力；
（3）将低维贵金属纳米材料的应用拓展到其他催化领域，探索其相应的电催化性能。（a）基于一锅湿化学法合成了有趣的一维鱼骨状PtCo/Ir金属-金属界面纳米线。由于具有高表面积、合金效应、界面效应及一维结构，所制备的催化剂在析氢反应（HER）、析氧反应（OER）及ORR中表现出优异的多功能性能，并可用于锌空电池以自供电方式驱动水分解反应；（b）将一维超薄PtNi合金纳米线与二维类石墨烯（rGO）材料复合，并探索了其在H2O2检测中的电催化性能。体外小鼠细胞的成功痕量检测证明PtNi/rGO是一种优良的电催化剂。