【摘 要】
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海底沉积物系统中,地球内力引起的地质构造运动以及人为外力作用下的勘探开发活动易导致深部油气资源的泄漏以及天然气水合物的分解,释放的含甲烷流体沿优势通道运移形成冷泉。冷泉泄漏过程携带甲烷以及生物地球化学作用下形成的部分还原性硫化物进入海水,是海水与沉积层之间碳-硫物质循环的重要纽带。目前发现大量海底冷泉活动记录,冷泉流体通常含有甲烷及硫化氢等多种气体,而现代活动冷泉泄漏背景下,多气体参与的渗流及微生
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海底沉积物系统中,地球内力引起的地质构造运动以及人为外力作用下的勘探开发活动易导致深部油气资源的泄漏以及天然气水合物的分解,释放的含甲烷流体沿优势通道运移形成冷泉。冷泉泄漏过程携带甲烷以及生物地球化学作用下形成的部分还原性硫化物进入海水,是海水与沉积层之间碳-硫物质循环的重要纽带。目前发现大量海底冷泉活动记录,冷泉流体通常含有甲烷及硫化氢等多种气体,而现代活动冷泉泄漏背景下,多气体参与的渗流及微生物地球化学机制以及海底沉积物碳-硫循环过程研究相对不足,气体携带碳-硫物质循环尚需深化。因此,有必要深入研究活动冷泉区沉积物的碳-硫循环机制及模式,定量计算碳-硫循环通量,对海洋生态及气候变化影响评估具有重要的理论意义。本文以我国南海北部陆坡台西南海域的“Site F”活动冷泉区为研究区,探究“源-径-汇”碳-硫循环机制:通过“Site F”冷泉区海水及沉积物样品的化学特征,明确海水-沉积物作用机制,确定碳-硫循环的“源”;通过沉积物样品物性特征,厘清冷泉流体的气-液渗流机制,确定碳-硫循环的“径”;通过开展气-水-沉积物-微生物作用反应釜实验,揭示微生物地球化学机制,确定碳-硫循环的“汇”。基于碳-硫循环机制,构建“气-液-固三相”碳-硫循环模式;建立多组分-多相碳-硫循环数学及数值模型;开发海底沉积物碳-硫循环定量计算程序TOUGH+HR＿Multigas,应用于研究区的碳-硫循环数值模拟定量研究。获得的主要结论如下:（1）确定了“碳源”和“硫源”,明确了冷泉流体渗流特征,揭示了微生物作用机制。研究区野外取样及测试结果表明:“碳源”来自甲烷冷泉的泄漏,“硫源”来自海水硫酸盐入渗;沉积物中冷泉流体气-液渗流满足广义达西定律,冷泉自生矿物影响渗流参数。气-水-沉积物-微生物反应釜实验结果表明:厌氧微生物驱动碳、硫在气-液-固相循环,实验揭示了气-液-固系统中微生物地球化学作用机制。（2）依据“源-径-汇”碳-硫循环机制,构建了“气-液-固三相”碳-硫循环模式。该模式中碳-硫不仅在液相及固相发生循环,同时在沉积物中析出二氧化碳和硫化氢气体循环进入气相,补充完善了碳-硫循环理论,为定量研究奠定理论基础。（3）开发、验证了碳-硫循环定量求解程序,完善了微生物反应动力学模型。基于碳-硫循环模式的物理、化学过程,建立了多组分-多相渗流及微生物地球化学数学及数值模型,在TOUGH+HR程序的基础上,开发冷泉沉积物碳-硫循环定量求解程序TOUGH+HR＿Multigas;基于实验验证了冷泉泄漏碳-硫循环定量计算程序TOUGH+HR＿Multigas的可靠性;利用反应釜实验获取了研究区微生物反应动力学参数:最大反应速率常数qm=2.8×10-5mol/g·cells/s,微生物衰减常数b=5.0×10-71/s,微生物产出系数y=0.085 g·cells/mol CH4。（4）建立“Site F”冷泉区沉积物碳-硫循环数值模拟概念模型,数值模拟结果表明:冷泉活动分为200年前～现今的“渗漏期”（仅以液相泄漏）和近年来的“喷涌期”（以气-液两相泄漏）;“渗漏期”甲烷泄漏通量为0.11～0.14mmol/day/m~2;“喷涌期”甲烷泄漏通量大于0.54 mmol/day/m~2,达到18.9mmol/day/m~2时,气体涌出海底;“渗漏期”的碳主要循环进入固相矿物,占“碳源”的56～64%,“喷涌期”的碳主要进入海水,占“碳源”的66～90%;“渗漏期”的硫主要在液相中循环,占“硫源”的80%以上;“喷涌期”的硫主要进入海水,约占“硫源”的50%。近年来,研究站位冷泉活动由低甲烷通量的“渗漏期”向高通量的“喷涌期”转变,碳（促进温室效应）及还原性硫（具有一定生物毒性）排放进入海水风险大大增加,虽然不能准确评价冷泉活动对气候变化及海洋生态的影响,但本文通过进一步研究冷泉沉积物碳-硫循环过程,为相关研究提供定量计算方法。
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