【摘 要】
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金刚石中的光学活性缺陷是当前的研究热点。窄带宽、高重复率和长相干时间的单光子发射器在未来的量子计算、量子密码学以及光学晶体管数据处理技术方面将有长足的应用;化学
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金刚石中的光学活性缺陷是当前的研究热点。窄带宽、高重复率和长相干时间的单光子发射器在未来的量子计算、量子密码学以及光学晶体管数据处理技术方面将有长足的应用;化学稳定的、非漂白的和无毒的生物标记对生物过程的原位研究具有很高的价值。然而目前所研究的众多金刚石色心在不同程度上都存在一些问题,以NV~-色心为例,宽范围的荧光发射;较长的激发态寿命以及较低的荧光产率都严重影响了其应用。近年来,金刚石过渡金属色心扮演了越来越重要的地位。过渡金属原子具有的独特电子结构使得掺杂后的金刚石有着优异的发光性能;过渡金属色心准局域声子没有明显耦合,展现了锐利的发光峰;同时3d族过渡金属元素常被用作高温高压(HTHP)合成金刚石晶体的溶剂-催化剂,有利于促进金刚石的生长。所以探索新的具有优异性能的过渡金属相关色心具有重要意义。本文采用第一性原理模拟计算与化学气相沉积实验相结合的方法,对金刚石钛(Ti)相关缺陷和带负电的硅-空位(SiV~-)色心进行了研究。在计算模拟方面,对SiV~-色心进行了结构和电子结构的计算,验证了Si原子位于双空位中心的结构,电子结构计算给出了SiV~-色心的零点跃迁能量。基于优化后的超胞模型,构建了5种Ti原子掺杂的金刚石缺陷结构。结构计算确定了钛-空位(V)缺陷结构(TiV)为最稳定的构型,电子结构计算预测了TiV中心位于537.8nm处的发光峰。为探究杂质对金刚石Ti相关缺陷结构稳定性和电子结构的影响,在超胞中引入了氮(N)和硼(B)原子作为共掺杂质。通过形成能计算确定了Ti、B、N共掺缺陷存在的可能性。电子结构计算结果表明,钛-硼(Ti-B)和钛-空位-四氮(TiV-4N)缺陷具有较好的能带结构,可能是潜在的发光中心,预测其发光分别对应于红外光和可见光区域。在实验制备方面,采用了微波等离子化学气相沉积设备(MPCVD),在石英基底表面成功制备出了含硅(Si)色心的金刚石薄膜。通过退火和表面去石墨等后处理过程的探索,使制备出的色心具有ZPL=738nm处的尖锐明亮发光。为进一步探索化学气相沉积合成Ti相关色心的实验方法,文中对几种常用的色心制备方法进行了探究,并提出了一种物理气相沉积(PVD)辅助掺杂制备含Ti色心阵列的金刚石膜的方法。
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