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有机光电功能分子材料的性质取决于分子激发态的过程。多光子吸收是一个典型的与多个激发态相关系的过程，在分子光子学和生物光子学等领域有着广泛重要的应用。近年来，高效多光子吸收的有机共轭分子材料在实验和理论上引起浓厚的研究兴趣。理论上准确预测多光子吸收性质关键在于精确计算电子相关的分子体系的激发态性质。在本论文中，我们编程实现了从头算和半经验ZINDO模型的多参考组态相互作用方法和运动方程耦合簇单双激发方法的量子化学程序。在我们的程序中，用二进制数来构建表示组态，活化轨道数目比起常用程序包大大增加了，可以用来计算较大的分子体系。我们实现了Davidson对角化程序及其高效并行。我们的程序广泛地应用于双光子吸收分子材料设计研究，并很好地解释了实验结果。
结合这两个量子化学程序，我们发展了一套计算有机共轭分子多光子吸收性质的修正矢量方法。该方法等价于非线性响应理论，只依赖分子的基态性质、体系的哈密顿量和偶极算符，直接给出分子收敛的多光子吸收截面等价于对所有激发态求和；并解决了响应理论数值求解收敛困难的问题，能够给出完全频率非线性吸收光谱。利用该方法，研究了分子的共轭长度以及给受体取代对有机共轭分子的多光子吸收性质的影响。计算结果表明有机共轭分子的多光子吸收截面随着分子的共轭长度和给受体强度增加而增大。
在本论文中，我们还应用Marcus理论从第一性原理的量子化学计算研究了一系列杂原子取代的有机共轭分子体系的电荷传输性质。计算结果表明，杂原子取代对分子间电荷转移有特殊的影响，氮或硫原子取代使得分子成为一种具有空穴传输特性的半导体材料；而氧原子取代的分子具有平衡的电子和空穴传输性能，有可能作为一种双极性分子材料；对于硼原子取代，电子是主要的载流子，因而该取代分子可作为一种电子传输材料。